第4章核电站工艺辐射监测(全)

核电站辐射测量技术——刘春雨E-Mail:[e-mail]:13903615991第四章核电站工艺辐射监测核电站与其他能源设施相比，其最大特点是运行时会产生大量的放射性物质。核电站设计和建造的首要问题，就是无论在正常工况或事故工况下，都要能把产生的这些放射性物质安全地控制起来，确保核电站运行安全，使工作人员及公众免受核辐射的照射。核电站采用了纵深设防与多重屏障的安全性原则。纵深设防确保安全是核电站设计的基本原则之一。多重屏障是为防止正常运行或事故状态下放射性物质泄漏外逸而设计的四重屏障。第四章核电站工艺辐射监测第一重屏障：燃料芯块本身。大约能留住98％以上的放射性裂变产物。第二重屏障：燃料元件包壳。可以防止上述芯块内其余2％的裂变产物进一步外逸。第三重屏障：反应堆压力容器及一回路设备与管道组成的压力边界。使带放射性的、高温高压的主冷却剂(又称载热剂)密闭循环的密封屏障。第四重屏障：安全壳。将一回路压力边界完整性被破坏后泄漏的放射性物质与外环境隔绝。是防止放射性物向外环境扩散的最后一道屏障。第四章核电站工艺辐射监测四道屏障的完整性和有效性不会都是永久的或完善的，某一重屏障会慢慢地或偶然的失效。这种失效存在着针对全核电站或某一个厂房或房间的潜在的危害。核电站辐射监测系统从功用上可分为：辐射工艺监测；辐射安全(防护)监测。辐射工艺监测是指对核电站的某些工艺过程和设备进行监测，以便从辐射水平的高低来发现设备是否有效、是否正常运行。其中，主要是屏障完整性及有效性监测，以确保核电站的安全运行，防止任何超剂量事故发生。第四章核电站工艺辐射监测4.1核裂变产生的核辐射4.2燃料元件包壳总破损辐射监测4.3蒸汽发生器泄漏监测4.4一回路压力边界泄漏监测4.1核裂变产生的核辐射裂变中子及裂变裂变中子及裂变γγ射线射线裂变产物及其辐射特性裂变产物及其辐射特性一、裂变中子及裂变γ射线瞬发中子：铀核裂变后10-14-10-17s内放射出来的中子，占裂变中子的99％以上。瞬发中子的能量是连续分布的。缓发中子：在裂变碎片衰变过程中发射出来，小于1％(对于235U裂变，约有0.65％)。这些中子在裂变后相当一段时间才发射出来，故称为缓发中子。除了中子以外还有瞬发γ射线和缓发γ射线。二、裂变产物及其辐射特性裂变碎片：重核裂变分裂成两个质量较轻的核。大部分裂变碎片具有β-放射性。β-衰变后的产物常常仍然是放射性的，继续衰变，这样就形成一个衰变链。裂变产物：重核裂变时产生的裂变碎片及由这些裂变碎片衰变生成的那些核素。独立裂变产额：每次核裂变直接产生这个裂变产物核素的概率(以百分数表示)。由于基本上是二分裂，所以所有裂变碎片的独立裂变产额的总和为200％。这种核素也可能是由裂变产物衰变链中先驱核衰变产生的，其产生概率定义为链产额，又称为质量数产额。独立产额与链产额之和称为累积产额。把裂变碎片所具有的复杂分支的衰变链进行分解和简化，使每种核素只与单个母核有关，这样的链没有分支，称为线性链，把各链中某种核素的浓度相加就可得到总浓度。线性链中裂变产物浓度计算中可假设一个没有分支的同量异位链：用以下方程来描述同量异位链中各核素的放射性活度随时间的变化：12iAAAAAi为同量异位链中第i种核素的放射性活度；λi为同量异位链中第i种核素的衰变常数；yi为第i种核素的绝对独立产额；P(t)为单位时间内堆内裂变次数。1111122222211()()()()()()()(4-1)()()()()iiiiiiidAtyPtAtdtdAtyPtAtAtdtdAtyPtAtAtdt当P(t)＝P0保持常数不变时，(4-1)方程式的解为：1110110()[(0)](4-2)tAtyPAyPe1()11(43)jitiiijjAtbCejii且（4-3）中的系数为：011,(4-4)(4-5)iiijiijijijbpyCCij根据初始条件按递推关系可求Cij：1,11,0111,12,22022,1,21,222,3,(4-6)3,4,iiiiiiiiCAbCCiCAbCCCi,01(0)iiiiijjAAbC根据以上(4-2)式到(4-5)式就可以计算出恒定功率下堆内任意核素的放射性。裂变产物β-衰变后往往伴随有γ跃迁，发射γ射线。实验表明，在发生裂变后10s到几周的时间内，每次裂变后t时刻(t以天为单位)的β-粒子和γ射线生成率可分别表示为Dβ和Dγ：Dβ=3.8×10-6t-1.2粒子/（s·裂变）（4-7）Dγ=1.9×10-6t-1.2粒子/（s·裂变）（4-8）假定裂变产物每衰变一次放出一个β-粒子，故235U每次裂变后t天时的β放射性活度为：ΔA=3.8×10-6t-1.2（Bq）热功率为pMW的反应堆每天裂变次数(即裂变率)R为：热功率为pMW的反应堆连续运行T0天后停堆τ-T0天时的放射性活度为：00212161.200160.20.22.68102.68103.810()5.010[()](Bq)(4-9)TTAPAdTPTdTPT621131086400/=2.68102001.610/PJdRPJ裂变/d裂变同理热功率为pMW反应堆连续运行T0天后停堆，则在τ-T0天(τ＞T0)时每秒发射的γ光子数(γ射线强度)为：以上各式中τ为从启动时刻算起到计算时刻的天数。以上计算公式是经验公式，只能是粗略的估计。02161.20160.20.22.68101.910()2.5410[()]/s(4-10)TIPTdTPT光子4.2燃料元件包壳总破损辐射监测燃料燃料元件棒中裂变产物的动力学方程元件棒中裂变产物的动力学方程燃料燃料元件包壳破损辐射监测的关键核素元件包壳破损辐射监测的关键核素裂变产物由燃料元件包壳破损处向冷却剂裂变产物由燃料元件包壳破损处向冷却剂的释放的释放燃料元件包壳破损监测方法燃料元件包壳破损监测方法一回路冷却剂一回路冷却剂γγ放射性的连续监测放射性的连续监测一回路冷却剂放射性采样测量一回路冷却剂放射性采样测量辐照后燃料元件包壳破损的啜漏检测辐照后燃料元件包壳破损的啜漏检测核燃料元件包壳是核电站安全设计中的第二重屏障。它的主要作用有三个：包覆核燃料芯体，防止冷却剂对燃料的腐蚀；容纳裂变产物，阻止裂变产物外逸，使冷却剂免受污染；结核燃料芯块提供刚度和强度。水冷动力堆内燃料元件包壳常采用锆合金。锆合金作为UO2燃料的包壳材料长时间在高温高压高放射性水中暴露，会发生一定程度的腐蚀破坏、脆化破坏、应力破坏等，从而会出现砂眼(即小孔洞)或细裂纹性质的缺陷(或破损)。冷却剂由这些砂眼或细裂纹处渗入，包壳内的固体裂变产物会被带出去，气体裂变产物会直接从这些缺陷处泄漏到冷却剂中。所以，测量冷却剂中的某些核素的放射性可以探测燃料元件包壳的破损情况。一、燃料元件棒中裂变产物的动力学方程若某一燃料元件棒内某一体积元dV中产生的第i种裂变产物核素的核数为dNi，则这种裂变产物核素在燃料中的浓度(即核密度)Ci为：(4-11)iidNCdV由于核素的浓度在反应堆运行过程中不断变化，得到在燃料棒内第i种裂变产物核素浓度Ci的动力学方程：,11611()(4-11)3.110(Bqs)(4-12)iiiiiiiiiiiidCdPDCCCCdtdVyMW/210(m)(4-13)iEKTiiDDs,11611()(4-11)3.110(Bqs)(4-12)iiiiiiiiiiiidCdPDCCCCdtdVyMWdp/dv代表燃料元件棒内给定点的功率密度；为梯度算符；λi和yi分别为第i种核素的衰变常数和直接产额；λiCi-1为第i种核素的先驱核衰变引起的第i种核素浓度的增长率；(-λiCi)为第i种核素衰变引起其核素浓度的减少率；为第i种核素的中子核反应截面，φ为中子通量密度，所以(-)为由于中子核反应引起第j种核素减少的减少率；K为破耳兹曼常数；T为燃料棒内指定点的绝对温度；Ei为第i种核素的扩散激活能；Di0为第i种核素初始温度下的扩散系数。iiiC/210(m)(4-13)iEKTiiDDs二、燃料元件包壳破损辐射监测的关键核素对于元件包壳破损辐射监测的关键核素应该是那些裂变产额高、泄漏概率大、发射的特征辐射易被探测的放射性核素。若是在线监测时选择半衰期较短的放射性核素作监测对象；若是停堆或退役监测，应选择半衰期较长的放射性核素作探测对象。1.裂变气体裂变气体氪及氙的质量数处于两个峰区，裂变产额较高。裂变气体的产生及从燃料棒中向包壳内自由空间的迁移聚集，是引起燃料棒形变及包壳破损的重要因素之一。一旦元件包壳破损，裂变气体也最容易释放出来，因此，裂变气体是元件包壳破损监测的首选核素。2.放射性碘碘具有挥发特性，容易从高温燃料芯体中迁移到元件棒内的自由空间。放射性碘是元件包壳破损监测的重要核素，特别是131I，半衰期较长，其能量为0.364MeV的γ射线强度较大。134I半衰期较适中，发射能量0.85MeV和0.89MeV的γ射线强度也较大，在γ能谱测量中易于识别。3.缓发中子先驱核素裂变碎片中具有高质量数的核素因为中子多而不稳定，故有β-发射。这种核素称为缓发中子先驱核素。三、裂变产物由燃料元件包壳破损处向冷却剂的释放对辐照后燃料进行的分析表明，产额很高的稀土元素与UO2燃料基体生成固溶体；贵金属Ru、Rh、Pb等虽不溶于UO2，但具有相当高的移动性。当性质相近的核素相遇时，会形成某种化合物夹杂在燃料基体中。裂变气体和挥发性元素很难被燃料基体包容。Cs，Rb，I和Br在高温下的行为与裂变气体非常接近。没有明显迹象表明裂变产物之间的相互作用对它们的释放有显著的影响。1.裂变产物在UO2燃料中的状态裂变产物的挥发性和生成自由能这两个性质对裂变产物的释放有影响。挥发性不高的裂变产物即使扩散到了燃料芯块的边缘，也难以释放出来。具有最大挥发性而又不与任何元素化合的惰性气体具有最大的释放速度。元素态碱金属和卤素的蒸气压较高，它们有很高的释放率；元素态碱金属Sr和Be的挥发性较高，但它们可能夺取燃料元素的氧而生成氧化物，从而变得不易挥发；Mo、Ru等元素其氧化物的挥发性较高，但氧化自由能低，在高温下的挥发取决于它们的氧化价态；Te及其氧化物都具有较高的挥发性，因而释放率较高；稀土元素和Zr以及它们的氧化物挥发性都很低，释放率也很低。事故情况下(如失水事故或反应堆失控事故)，由于条件不同，裂变产物的释放规律也不同。2.裂变产物向冷却剂的释放速度裂变产物向冷却剂的释放速度正比于它在燃料中的累积量。对一定的核素可以列出在燃料中和在冷却剂中的两个方程：(4-15)(4-16)fffLfLdLdNFyNNdtdNNNKNdtNf和NL分别为燃料中和冷却剂中某种核素的数目；F裂变率;y为裂变产额λ为衰变常数；Kd为核素在冷却剂中的减少率(如在离子交换剂上的吸附、在设备表面的沉积及泄漏都会使核素减少)；γ为逃逸率系数，单位时间内裂变产物核素从燃料包壳缺陷中释放出来的份额，单位为s-1。设系统达到平衡Kd=0，γλ,则dNf/dt=0和dNL/dt=0:(4-17)(4-18)(4-19)ffLLLffFyNNNNNANNFyA＝λNL核素在冷却剂中的放射性活度。裂变产物的逃速率系数γ与反应堆功率、运行系数、燃料破损率等因素有关。释放量最大的裂变