CDPF耦合DOC对柴油机颗粒物排放特性的影响研究

第41卷第3期2016年6月广西大学学报(自然科学版)JournalofGuangxiUniversity(NatSciEd)Vol．41No．3June2016收稿日期:2016-01-28;修订日期:2016-03-09基金项目:国家自然科学基金资助项目(51176068);内燃机燃烧学国家重点实验室开放课题(编号K2014－9)通讯作者:汤东(1969—)，江苏镇江人，江苏大学教授，博士;E-mail:[e-mail]。引文格式:朱泽洪，汤东，王希凡，等.CDPF耦合DOC对柴油机颗粒物排放特性的影响研究［J］．广西大学学报(自然科学版)，2016，41(3):722-728．doi:10.13624/j.cnki.issn.1001-7445.2016.0722CDPF耦合DOC对柴油机颗粒物排放特性的影响研究朱泽洪，汤东，王希凡，罗福强(江苏大学汽车与交通工程学院，江苏镇江212013)摘要:为了研究催化型颗粒物捕集器(CDPF)耦合氧化催化器(DOC)对柴油机颗粒物排放特性的影响，进一步提升连续催化再生可靠性和降低颗粒排放，运用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和PHOEN-TX60S-X射线能谱仪对DOC和CDPF后的颗粒进行表征分析。同时根据计盒维数算法，计算后处理装置前后颗粒物样品的分形维数。从形成机理方面研究了CDPF耦合DOC对柴油机颗粒物微观形貌、化学成分的影响，运用计盒维数算法对后处理装置后的颗粒结构特征进行研究。研究结果表明，柴油机颗粒物呈团状、球状分布，颗粒物主要元素为C和O;单独DOC作用后，颗粒呈链状分布，粒子基本轮廓清晰;再经过CDPF作用后，颗粒呈团簇状分布，轮廓更加明显;DOC和CDPF作用后，颗粒物中金属元素比例增加，O元素下降12.5%，可溶有机物显著减少;高负荷下，经过在DOC和CDPF作用，颗粒物的分形维数从1.3087下降至1.0835，颗粒边界光滑，粒子间堆积现象减少，不规则程度较小。关键词:氧化催化器(DOC);催化型颗粒物捕集器(CDPF);颗粒物;微观形貌;分形维数中图分类号:TK421.5文献标识码:A文章编号:1001-7445(2016)03-0722-07InvestigationontheeffectsofCDPFcouplingDOConparticulatesemissionsofdieselengineZHUZe-hong，TANGDong，WANGXi-fan，LUOFu-qiang(SchoolofAutomotiveandTrafficEngineering，JiangsuUniversity，Zhenjiang212013，China)Abstract:Toinvestigatetheeffectsofcatalystdieselparticulatefilter(CDPF)couplingdieseloxida-tioncatalyst(DOC)onparticulatesemissionsofdieselengine，tofurtherdevelopthereliabilityofcontinuouscatalystregenerationandtoreducetheemissionofparticulates，theparticulatecharacter-isticsofdieselenginewithafter-treatmentdeviceswereanalyzedbyscanningelectronmicroscopy(SEM)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)andenergydispersiverayanalysis(PHOEN-TX60S-X)．Meanwhile，thefractaldimensionsofparticulatearoundtheafter-treatmentdeviceswerecalculatedonthebasisofboxcountingmethod．TheeffectsofDOCandCDPFonthemorphologyChaoXing广西大学学报(自然科学版)第41卷andchemicalcompositionofparticulatewerestudied．Structurecharacteristicswereanalyzedbyboxcountingmethod．Theresultsshowthatprimaryparticlesmakeupparticulateexhibitingsphericalshape，andthemainelementsofparticulatesareCandO．AfterDOC，particulatesarechangedtochainstructure，andthecontourisclearerthanbefore．AfterpassingthroughtheCDPF，thepartic-ulatesareinclusterstructureandthecontourisclearer．AftertheDOCandtheCDPF，thepropor-tionofmetallicelementsincreases，Ointheparticulatesisreducedby12.5%andsolubleorganicfractiondecreases．Inthehighload，thefractaldimensionofparticulatesiscontinuouslydecreasedfrom1.3087to1.0835，theboundaryissmooth，andthepackingphenomenonandtheirregularityisreduced．Keywords:dieseloxidationcatalyst(DOC);catalystdieselparticulatefilter(CDPF);particulate;morphology;fractaldimension0引言柴油机具有较高的热效率、燃油经济性和可靠性，因此成为了商用车辆重要的动力来源。然而柴油机会排放大量有害气体及颗粒物，是造成城市空气主要污染源之一。其中排放物中的颗粒物粒径大多小于0.3μm，可被吸入肺部，造成肺组织损伤。单纯的依靠机内净化难以达到日趋严格的排放法规的要求［1-2］，因此使用后处理技术是控制柴油机颗粒物排放的重要途径［3］。由于颗粒捕集器(DPF)是一种能有效降低柴油机颗粒物排放的后处理装置，所以得到了广泛的关注［4］，其中壁流式DPF由于极高的捕集效率而得到广泛运用，其捕集效率可以高达90%以上。氧化催化器(DOC)主要用于催化氧化尾气中的有害物质，其载体表面的贵金属铂或者钯可以氧化CO、HC及PM中的一部分有机可溶物(SOF)，同时也会把尾气中的部分SO2氧化成硫酸盐。DOC由于结构简单、成本低、不需要再生、减排效果良好等优点受到青睐［5］。催化型颗粒物捕集器(CDPF)是最为有效的净化柴油机颗粒排放的方法之一，由于在DPF内部表面涂覆的贵金属催化剂，将更有利于降低载体内碳烟的起燃温度，柴油机工作时250～500℃排气温度范围内，就能实现DPF的再生［6］。当DOC与CDPF耦合起来时，即连续再生颗粒捕集器，由于DOC氧化NO得到的NO2更易使CDPF中的颗粒低温燃烧实现被动再生，同时CDPF内的催化剂能进一步降低颗粒燃烧的温度，在减少PM的同时，DOC与CDPF的组合还能有效降低HC和CO［7］，因此其组合被认为是结构简单并具有良好效果的后处理装置。楼狄明等［8］研究加装氧化催化转化器(DOC)与催化型颗粒捕集器(CDPF)前后，柴油机燃用B20燃料的颗粒排放特性。马志豪等［9］利用高分辨率透射电镜(HRTEM)对安装了排气后处理装置DOC与颗粒捕集器(DPF)前后颗粒的微观形貌与结构进行了观察。楼狄明等［10］研究DOC对柴油机颗粒排放规律的影响，主要针对DOC对不同粒径颗粒物的减排能力。姚春德等［11］研究了甲醇替代率和DOC/颗粒氧化催化器(POC)后处理装置对发动机烟度和微粒数量、质量浓度的粒径分布特性的影响。但国内外文献中却较少见到对DOC耦合CDPF后颗粒形貌、形成机理和成分的分析，以及将分形理论用于研究后处理装置后的颗粒物。本文开展了DOC耦合CDPF对柴油机排出颗粒的微观形貌及结构的研究，以期为优化DOC和CDPF催化剂配方及其催化再生效果，从而进一步提升连续催化再生可靠性和降低颗粒排放提拱理论依据。1试验设备及方案1.1发动机参数与设备试验用发动机为4JB1T1柴油机，其参数见表1，主要测试设备见表2。·227·ChaoXing第3期朱泽洪等:CDPF耦合DOC对柴油机颗粒物排放特性的影响研究表1柴油机主要参数Tab.1Dieselengineparameter型式增压中冷直喷四冲程缸径/mm85行程/mm95标定功率/kW73最大扭矩/(N·m)210标定功率转速/(r·min－1)3600表2主要测试设备Tab.2Maintestequipments设备名称型号测功机AVL电力测功机微孔均匀沉积冲击式采样器MOUDI油耗仪AVL735油耗仪发动机自动测控系统PUMA5台架测控系统本文采用后处理装置为DOC+CDPF，其参数见表3。表3氧化催化器(DOC)和催化型颗粒物捕集器(CDPF)参数Tab.3Parametersofdieseloxidationcatalyst(DOC)andcatalystdieselparticulatefilter(CDPF)项目DOCCDPF载体长度/mm100152载体直径/mm118118孔密度/cpsi400100孔隙率/%50材料堇青石堇青石涂层成分Al2O3Al2O3贵金属Pt/Pd/RhPt/Pd/Rh美国钻采系统有限公司的MOUDI是世界上应用最广的气溶胶多级碰撞采样器之一，其采样级从0.18μm到18μm8个级别，可用于研究样品的微观形貌、内部结构和化学组分等后续试验。颗粒采样过程中，柴油机稳定在3600r/min满负荷工况下，同时真空抽气泵以30L/min的流量泵入MOUDI采样管中，使排气中的颗粒被置于MOUDI的冲击板上的玻璃纤维纸采样。利用日本日立S－4800场发射扫描电镜和美国FEITecnaiG2F30S－TWIN场发射透射电镜对颗粒物样品进行分析，得到颗粒物的微观形貌。其最大放大倍数分别为80万倍和100万倍，分辨率分别为1.0nm和0.20nm。在扫描电镜中利用PHOEN-TX60S-X射线能谱仪对颗粒物样品进行元素分析。1.2试验方法图1发动机台架示意图Fig.1Experimentbencharrangementdiagram为了研究DOC耦合CDPF对柴油机颗粒物的影响，试验工况为3600r/min下100%负荷，以保证DOC和CDPF入口温度都在300℃以上，并保证颗粒与NO2的反应可以高效进行。如图1所示，发动机排气管后装有3个测点，分别位于DOC前、DOC和CD-PF之间以及CDPF后。试验时将惯性冲击器的采样头分别置于3个测点，采集对应工况下尾气中的颗粒，取样时间为30min。取样管道为内部光滑的塑料软管并附加一段铝管以达到冷却排气的作用，从而满足取样仪器入口温度的要求［12］。最后将玻璃纤维纸上采集到的颗粒用电镜进行分析。2结果与讨论·327·ChaoXing广西大学学报(自然科学版)第41卷2.1颗粒透射电镜(TEM)分析图2为在柴油机排气管3个位置得到的颗粒物形貌。可以看出，在不同测点得到的颗粒团粒(即次级粒子)均由基本粒子堆积而成，这些基本粒子大小不等且相差不大，同时它们的外观近似于球形，由于相互的堆积，形成了球状、链状或簇状的微团，图中颜色较深的区域是粒子叠加的结果。对比图2(a)、(b)和(c)可以看出，在DOC及CDPF前后，颗粒的形貌也具有较大差异