2011-Models-3-CMAQ和CAMx对珠江三角洲臭氧污染模拟的比较分析

中国科学:化学2011年第41卷第11期:1750~1762SCIENTIASINICAChimica和CAMx对珠江三角洲臭氧污染模拟的比较分析沈劲,王雪松*,李金凤,李云鹏,张远航环境模拟与污染控制国家重点联合实验室;北京大学环境科学与工程学院,北京100871*通讯作者,E-mail:[e-mail]收稿日期:2010-12-20;接受日期:2011-04-15;网络版发表日期:2011-09-07doi:10.1007/s11426-011-4390-z摘要运用Models-3/CMAQ和CAMx两个区域空气质量模式同时对珠江三角洲2004年10月的臭氧污染进行模拟,利用监测网12个站点的观测数据对两个模式的臭氧模拟效果进行统计评估,并应用过程分析技术,量化各种大气物理、化学过程对臭氧浓度变化的影响,探讨两个模式结果偏差产生的主要原因.CMAQ与CAMx均能较好地模拟出珠江三角洲大多数站点的臭氧浓度水平和变化趋势,与监测值的相关系数分别为0.73,0.74,标准化平均偏差分别为8.5%、8.8%、标准化平均误差分别为36.7%和37.9%;两个模式的模拟结果具有很高的相关性(相关系数R为0.92)和较为一致的空间分布,但CMAQ的臭氧模拟浓度总体上较CAMx的结果偏低约17%.两个模式对珠江三角洲不同地区、不同类型站点的模拟结果一致性不尽相同.在干沉降、化学反应参数、垂直输送等方面处理方法上的差异共同造成了两个模式对珠江口沿岸站点臭氧模拟结果上的差别;细网格边界浓度差异是造成上风向区域站点CAMx模拟浓度比CMAQ结果偏高的主要原因.CAMx有必要提供更多干沉降的算法供选择,改善光解速率等计算方法可能改善CMAQ臭氧模拟结果.关键词珠江三角洲CMAQCAMx臭氧过程分析1引言空气质量模式是研究区域大气污染问题的重要工具.目前,常用的模式有美国的Models-3/CMAQ[1]和CAMx[2]、德国的EURAD[3]、法国的CHIMERE[4]、芬兰的SILAM、英国的“YourAir”系统和NAME、西班牙的EOAQF、瑞典的MAQS、荷兰的LOTOS-EUROS[5,6]、中国的NAQPMS(嵌套网格空气质量预报模式系统)[7]和RegADM[8]等.其中,Models-3/CMAQ是美国环保署推荐使用的空气质量模式,CAMx也在美国的一些州(例如加利福尼亚、德克萨斯等)用作法规模式.这两个模式不仅是美国目前主流的区域空气质量模式,近年来它们在我国空气污染研究中的应用也逐渐多起来[9~15].由于模式在设计和发展中的一些局限,利用观测资料对其模拟效果进行评估一直是模式研发和应用中的一项重要内容[16],据此可以获得对模拟结果可靠性以及模式适用性等方面的认识.近年来,越来越重视多种模式间的对比评估工作[5,6,17,18],通过模式间的比较能够认识不同模式的共同特性与差异,有助于进一步改进模式,同时也为合理地使用模拟结果提供重要参考.Vautard等[6]对欧美六个空气质量模式的O3和PM10模拟结果进行过对比评估;Tesche等[19]利用美国东部2002年6个监测网的观测数据对中国科学:化学2011年第41卷第11期1751CAMx与CMAQ进行了对比,发现两个模式对臭氧的模拟效果较好,其中CAMx模拟的臭氧浓度与实测值的吻合程度要优于CMAQ,认为差异源于两个模式是基于不同的烟雾箱实验参数,而且在垂直扩散与沉降过程方面也存在较大的不同.目前,模式间的比较仅停留在浓度水平的对比上.污染物的浓度变化是大气中各种物理、化学过程作用的综合结果,深入到大气过程层面进行模式间的对比分析有助于认识不同模式的特性、揭示模拟结果差异产生的原因,然而相关的研究尚未见到报道.珠江三角洲是我国一个经济快速发展的重要城市群地区,光化学烟雾污染是当地主要的大气污染问题之一.对珠江三角洲地区臭氧污染的研究此前开展了许多工作[20],区域空气质量模式在该地区臭氧污染的特征研究、控制与预报方面具有重要作用.不同模式的选择以及模拟效果的好坏会直接影响对污染产生原因的认识、预报准确性、管理决策有效性等,因此,模式评估工作始终是开展珠江三角洲地区臭氧污染模拟研究中的一个重要环节.Wang等[21]运用CMAQ模式对2004年珠三角空气质量综合观测实验(PRIDE-PRD2004)[22]期间的臭氧污染进行了模拟与过程分析,基于过程的分析对深入研究珠江三角洲的臭氧污染有重要意义,而基于过程的模式对比分析将有助于发现模式对臭氧污染模拟中在处理重要过程上的差异,相比起单纯基于浓度的评估,能够更进一步加深对模式性能的认识.本文在此前CMAQ模拟研究基础上,运用CAMx模式对2004年10月珠江三角洲进行臭氧污染模拟及过程分析,首先评估并比较CMAQ与CAMx模式对臭氧浓度的模拟效果,然后从大气过程层面对比两个模式在臭氧模拟方面的特点,探讨两个模式结果偏差产生的原因,为今后CMAQ与CAMx在该地区的进一步应用提供参考.2资料与方法2.1CMAQ和CAMxCMAQ是一个多尺度的综合空气质量模式,诞生于1998年,适用于对城市或区域尺度的对流层臭氧、酸沉降、能见度及PM等的模拟[1].CMAQ化学传输模型主要考虑了空气动力学、气相化学、气溶胶过程、云化学与动力学等过程.CAMx也是一个欧拉型空气质量模式,模型的构建及功能类似于CMAQ,适用于从城市到洲际尺度的多种气相与颗粒相的污染物的模拟.CAMx采用双向嵌套网格结构,在光化学机理方面,有多个CB及SAPRC的化学机理供选择[2].本研究中CMAQ与CAMx模式的参数设置见表1.2.2模拟区域及时间CMAQ的模拟区域见图1,CAMx的第一重模拟区域与CMAQ相同,第二、第三重模拟区域由于模型双向嵌套网格设置的要求,略小于CMAQ的第二与第三重模拟区域.三重网格的水平分辨率为36km、12km和4km.秋季是珠三角地区臭氧污染比较严重的季节,考虑到源排放资料及监测数据的丰富程度与可获得性,本研究选取2004年10月1日到10月30日作为模拟研究的时段.2.3气象输入、源排放数据与监测数据两个模型使用相同的气象输入文件,均来源于第五代中尺度气象模式MM5(版本为3.7),MM5使用的参数化方案和初始气象场数据可参考Wang等[21].第一重区域(36km网格)的污染源输入数据来自TRACE-P源排放清单[29],能够满足为第二重嵌套网格提供提供边界条件的模拟需要.第二、三重区域(12km与4km网格)的污染源输入主要依据广东省环境表1CMAQ与CAMx模式系统的设置模型选项CMAQCAMx模型版本4.5.15.01网格嵌套方式三重嵌套,单向三重嵌套,双向交互水平分辨率36/12/4km36/12/4km垂直分层层数1313水平平流PPM[23]PPM垂直对流PPM隐式对流水平扩散空间异质空间异质垂直扩散涡流扩散涡流扩散干沉降[24][25]气相化学机理SAPRC99[26]SAPRC99气相化学算法EBI[27]CMC[28]网格烟羽(PiG)模块关关边界条件默认默认初始条件默认默认沈劲等:Models-3/CMAQ和CAMx对珠江三角洲臭氧污染模拟的比较分析1752监测中心和香港环保署提供的排放清单.同时,为了反映广东省,尤其是珠江三角洲地区污染物排放的变化,参考和借鉴了国内相关污染物源清单的研究成果,对排放源的具体处理可参考Wang等[21].臭氧监测数据来源于珠江三角洲空气质量联合观测网,图2显示了站点的分布,这些站点分布于珠江三角洲各主要城市,可以反映区域大气基本污染特征.2.4模型评估与比较方法本文采用标准化平均偏差(NMB)与标准化平均误差(NME)、均方根误差(RMSE)评估模拟结果与实图1CMAQ(点线)与CAMx(实线)模拟区域三重网格示意图图2观测站点的分布中国科学:化学2011年第41卷第11期1753测值的吻合程度,定义如下:mo1o1()NMB100%NNCCC(1)mo1o1NME100%NNCCC(2)2mo1()RMSENCCN(3)其中Cm是模拟值,Co是观测值.NMB反映的是各模拟值与实测值的平均偏离程度,NME反映的是平均绝对误差,是两个没有量纲的统计量,RMSE反映模拟值与监测值的偏离程度,是一个有量纲的统计量,它们越接近0,表明模拟效果越好.同时,使用相关系数R来表征模拟结果与实测值之间变化趋势的吻合程度,其越接近1,表明模拟效果越好.此外,使用标准化平均相对偏差(NMFB)和标准化平均相对误差(NMFE)比较CMAQ和CAMx两套模拟结果的差别,定义如下:mqmx1mqmx1()NMFB100%()/2NiNiCCCC(4)mqmx1mqmx1||NMFE100%()/2NiNiCCCC(5)其中Cmq、Cmx分别表示CMAQ和CAMx的模拟值结果.2.5过程分析臭氧浓度的变化是一系列复杂大气过程(如化学过程、水平与垂直输送、沉降等)综合作用的结果,CMAQ与CAMx的综合过程分析(IntegratedProcessRateanalysis,简称IPR)主要用于估算各物理过程与净化学过程对模型模拟结果的影响.IPR可以计算指定网格的气相化学过程、水平平流与扩散、垂直对流与扩散、沉降和其他过程对污染物浓度的小时贡献量,常用于大气污染过程的深入分析[21,30~32].本研究选取若干站点分析各物理化学过程对臭氧浓度的贡献.通过比较两个模型对这些站点的过程分析结果,可以掌握不同过程在臭氧浓度变化中所起的作用,获得造成两个模型臭氧模拟差异的深层原因.3结果与讨论3.1模型评估使用珠江三角洲12个站点(见图2)2004年10月臭氧小时浓度的实测值与CMAQ和CAMx的模拟值进行对比评估,各站点臭氧浓度对比的时间序列见图3,相关统计指标列于表2.从总体上而言,两个模式能够较好地模拟出珠江三角洲这一期间臭氧浓度的变化趋势和浓度水平,大多数站点模拟结果与实测值均吻合良好,并与国外同类模式的模拟效果具有可比性(见表3),说明本工作中所建立起来的CMAQ和CAMx模拟系统可以成功应用于珠江三角洲地区的光化学烟雾污染模拟研究,并表现出合理的模式性能.在珠江三角洲南部的中山紫马岭站,两个模式低估了高污染日的臭氧峰值;在从化天湖和惠州金果湾两个区域站点,模拟结果也存在系统偏低的情况.污染源排放清单的不确定性是造成上述偏差的重要原因.Zheng等[39]对珠江三角洲排放源的研究指出,交通源NOx排放的不确定性为55%~70%,电厂NOx排放的不确定性为23%~33%,VOCs排放的不确定性的范围更大.此外,珠江三角洲秋季野外的生物质燃烧活动很频繁,目前使用的源清单对其在时空上进行准确估算存在难度;另外,模拟期间珠江三角洲地区主导风向为东北风,位于北部的从化天湖和东部的惠州金果湾受珠江三角洲外界上风向地区污染物排放的影响相对显著,而外界地区的源排放估算由于资料获取困难等原因,其不确定性比珠江三角洲内部清单要大.图4是CMAQ和CAMx模拟结果对比的散点图,两者相关系数R为0.92,具有很高的相关性,说明两个模式在反映臭氧浓度的变化趋势上是很一致的.在对臭氧浓度水平的表现上,CMAQ模拟值总体上略低估实测值(月均浓度43.0×109V/V,NMB为8.5%),而CAMx则略高估实测浓度(月均浓度51.1×109V/V,沈劲等:Models-3/CMAQ和CAMx对珠江三角洲臭氧污染模拟的比较分析1754图32004年10月观测值与模拟值的时间序列图(黑色为观测值,红色是CAMx模拟值,蓝色为CMAQ模拟值)中国科学:化学2011年第41卷第11期1755图4CMAQ和CAMx模拟结果对比(实线为拟合曲线)NMB为8.8%);两个模式结果的NME和RMSE很接近(见表2),表