第七章--2015---张毅--非线性吸收系数

1第7章非线性光吸收与光折射光吸收是光与物质相互作用的一种最基本的方式。光辐射、光散射和光致折射率变化等过程都与光吸收有密切的关系。在强激光的作用下，介质的吸收系数会随光强变化，这是非线性光吸收的现象。根据K-K关系，非线性光吸收必然伴随着非线性光折射。将讨论激光与介质相互作用所引起的各种非线性光吸收效应，以及相关的非线性折射效应。除了讨论由基态至第一激发态跃迁引起的饱和吸收和饱和折射现象之外，还要介绍由第一激发态至更高激发态跃迁引起的反饱和吸收与反饱和折射现象，这属于激发态非线性光学的内容。还将讨论从基态到虚能级跃迁形成的双光子吸收现象。☆27.1饱和吸收与反饱和吸收7.1.1饱和吸收7.1.2反饱和吸收7.2饱和折射与反饱和折射7.2.1饱和折射与反饱和折射7.2.2非线性折射系数的物理意义7.3双光子吸收☆37.1饱和吸收与反饱和吸收7.1.1饱和吸收1．饱和吸收宏观规律c0/1)(III当激光入射介质时，介质的吸收系数随介质内光强的增加而减小，直至达到饱和值，这种效应称为饱和吸收。☆4c0/1)(III☆52．饱和吸收的能级模型饱和吸收是因组成介质的粒子（原子、分子或离子）从基态能级至第一激发态能级跃迁时所发生的一种非线性光吸收现象。（1）二能级系统模型☆6☆72122102)(nnnItn12nnN☆82122102)(nnnItn12nnNc21/1IINnnn☆9c21/1IINnnn☆10半导体的导带和价带构成的系统可以看作一个二能级系统。☆11说明还存在着其他吸收效应，这主要来源于激发态的非线性吸收☆12（2）三能级系统模型在染料分子中存在着单重态和三重态两个能级系统的激发态能级，染料分子的饱和吸收特性可采用三能级模型解释☆13☆14☆152322122102)(nnnnItn3132323nntn☆162322122102)(nnnnItn3132323nntnc1/1IINn02nIINn/1c3321nnnN☆17c1/1IINn02nIINn/1c3c0/1)(III三重态模型与二能级模型的饱和吸收服从相同的规律即在强光作用下，全部粒子从基态能级经单重态激发态能级转移到三重态的激发态能级，不能再吸收光子。这是三能级饱和吸收达到饱和的实质。☆18饱和吸收现象主要发生在线性吸收谱的峰值处（共振吸收），因为该处的吸收系数有很强的光强依赖性（非线性强）。20世纪70年代饱和吸收被广泛应用于激光脉冲的压缩（调Q和锁模）。自70年代以来人们研究的大多数光学双稳器件都基于由饱和吸收引起的非线性色散效应。☆193．饱和吸收与三阶非线性极化的关系吸收系数与光强的关系不是线性关系。这是因为，我们在分析能级跃迁过程产生非线性吸收时，已经包含了各阶非线性极化的贡献。如果只考虑三阶非线性极化的贡献，吸收系数与光强的关系是线性关系。c0/1)(III为了探讨饱和吸收系数与三阶非线性吸收之间的关系，我们设想一个测量非线性吸收的实验☆20为区分这两束光，用一个偏振分光镜使两者入射时的偏振方向互相垂直，并用另一个偏振分光镜将它们的输出光分开。在这个实验中，设想信号光的增益就是泵浦光的被吸收☆21)(2id)(d)3(s0szPcnzzE三阶非线性效应的极化强度为)(),,;(3)(s2)3(0)3(szEEzP)(6i)(s//)3(0)3(szEIcnzP☆22得信号光光电场所满足的微分方程)(2id)(d)3(s0szPcnzzE)(6i)(s//)3(0)3(szEIcnzP)(d)(ds(3)//e220szEInczzE)(2d)(dsszEzzE解得信号光光电场zEzE2exp)0()(sszIzEzEzIexp)0()()()(s*sss从而信号光光强为☆23zIzEzEzIexp)0()()()(s*sss可见三阶非线性吸收系数是与光强成正比的。因此，如果仅考虑到三阶非线性吸收，则介质的吸收系数可表示为I20(3)//e22022ncI☆24IIIIIIc00c01c011c0/1)(III(3)//e2020c022ncII20☆25饱和吸收特性曲线是由各高阶非线性极化效应的贡献共同形成的饱和吸收在20世纪60～70年代被用于激光脉冲的压缩和吸收型光双稳器件☆267.1.2反饱和吸收1．反饱和吸收的能级模型反饱和吸收是随光强的增加吸收系数增大或透射率减小的效应。反饱和吸收主要由激发态能级间的跃迁所伴随的非线性吸收引起。在非共振条件下，基态吸收较弱，才能显示出激发态的非线性吸收。许多具有中心对称的有机大分子的能级结构可以用一个包括单重态和三重态的五能级模型来描述☆27☆28☆29☆30☆312．动态反饱和吸收ST2S02102nnIntnT03ST23nntnNnnn321),()(),(tzIIttzIT3S201)(nnnI☆32T3S201)(nnnIminmiiimii,,3,2,111这是一个包含时间和空间坐标的动力学方程组。求解此方程组时，必须考虑初始条件和边界条件。)(),0(0tfItI])/(exp[)(),(2L0tczItzI则光强为☆33ST2S02102nnIntnT03ST23nntnNnnn321),()(),(tzIIttzI])/(exp[)(),(2L0tczItzIttzIzFd),()(☆34以C60甲苯溶液为样品，以倍频的YAG脉冲激光为光源进行实验样品与光源的具体参数为：☆35在激光脉宽为8ns和21ps两种情况下，用数值计算方法算得反饱和吸收特性：☆36理论和实验证明☆373．稳态反饱和吸收ST2S02102nnIntnT03ST23nntnNnnn321饱和光强为T00cI☆38IIII/1//cc0T0☆39IIII/1//cc0T0☆40☆41☆42☆434．反饱和吸收的应用—光学限制器对非线性光吸收及其有关的非线性效应的研究，加深了人们对强光与物质相互作用机制的认识。在此基础上开拓了一个激发态非线性光学的新领域。反饱和吸收可以用作吸收型光开关、或吸收型光双稳器件。这种全吸收型器件无须反射镜，并且具有快速响应、低损耗等优点。反饱和吸收最重要的应用是用于激光防护，利用此原理制成的光限制器（Opticallinriter），用以保护眼睛或探测器免受激光武器的损伤。目前世界各国都在竞相研究这种限制器。☆44非线性光限制器特性如图所示。☆45一个光限制器的例子在强激光作用下非线性光栅型光限制器的工作原理图。光限制器是由两块石英光栅加上非线性光学有机液体构成。☆46因为光栅被设计成零级散射光强为零，入射光被人眼前的光栏阻挡，因而保护人眼不被激光损伤。☆47☆487.2饱和折射与反饱和折射7.2.1饱和折射与反饱和折射分子的能级跃迁既引起材料的吸收系数随光强变化，根据K-K关系，也引起折射率随光强的变化。同样，系统总的折射率也应该等于各能级折射率之和，但要加1。因为，在分子数为零的真空中，折射率为1。☆49miiimiiNnn1111这样，分子系统的总折射率可以表为3311001NNNn001nNn对五能级系统，总折射率为☆50五能级分子系统各能级分子数密度随时间的变化规律可由以下速率方程描述STSSS00SNNNItNTTSTSTNNtNNNNNTS0☆51STSSS00SNNNItNTTSTSTNNtNNNNNTS0/0)(1IBANN//S)(1IBAANIN//T)(1IBABNIN☆523311001NNNn/0)(1IBANN//S)(1IBAANIN//T)(1IBABNINNIBAIBANNNn//TS0TTSS00)(1)(11可见，当光足够强时，不仅基态而且单重态与三重态的激发态对总折射率都有贡献。☆53NIBAIBANNNn//TS0TTSS00)(1)(11在此情况下分子不能从单重态跃迁至三重态，系统的非线性折射主要由单重态的第一激发态引起。五能级模型退化成三能级模型NIIRn0//S111☆54NIBAIBANNNn//TS0TTSS00)(1)(11NIIRn0////T111在此情况下，大多数分子可以从单重态跃迁至三重态，五能级模型也化简为三能级模型☆55NIIRn0////T111首先，我们来讨论折射率对光强的依赖关系。☆56NIIRn0////T111//011INn☆57NIIRnn0////TS011为了直观地图示SR和RSR两种情况，作为一个例子，我们考察C60甲苯溶液被波长为532nm的激光照射的情况则对C60溶液的折射率方程为☆58☆597.2.2非线性折射系数的物理意义//0S0///S00//S1)(111ININIIIRNNIIRn////0T0//////T00////T1)(111ININIIIRNNIIRnNIIRn0//S111NIIRn0////T111☆60//0S1)(INIn////0T1)(INInIINNInc0S/0S)()(IINNIn/c0T//0T)()(由此我们得到熟悉的光克尔效应折射率公式Innnnn200☆61IINnc0S)(IINn/c0T)(Innn20S0cIT0/cI可得到非线性折射系数的微观表达式对单重态三能级模型有（附录7-5）NINInnS00Sc0S2)()(对三重态三能级模型有（附录7-5）NINInnT00T/c0T2)()(☆62NINInnS00Sc0S2)()(NINInnT00T/c0T2)()(☆637.3双光子吸收图示出双光子共振图，其特征是两实能级间存在着一个虚能级。双光子吸收也是一种三阶非线性光学效应。☆64从稳态非线性波方程出发),(2i),(NL0zcnzzPE两频率的光电场表示为)](iexp[),(),()](iexp[),(),(2220211101tzkzEzEtzkzEzE极化强度表示为)()()(),,;(6)()()()(),,;(6)(21*12112)3(02)3(12*21221)3(01)3(EEEPEEEP考虑吸收取极化率的虚部，得到)()()(),,;(3),()()()(),,;(3),(21*12112//)3(22212*21221//)3(111EEEcnzzEEEEcnzzE☆65)