正电子湮没技术分析

正电子湮没技术－原理、实验方法及应用概述正电子湮没技术(PositronAnnihilationTechnique，简称PAT)是一门六十年代迅速发展起来的新学科。通过测量正电子与材料中电子湮没时所发射出的射线的角度、能量以及正电子与电子湮没前的寿命，来研究材料的电子结构和缺陷结构。制样方法简便，适应的材料广泛，通过射线带出信息有利于现场测量特点，在固体物理、材料科学及物理冶金和化学等领域得到了越来越广泛的应用。正电子发展历史1939年狄拉克从理论上预言正电子的存在1932年安德森，1933年Blackett和OcchianLine从实验上观测到正电子的存在1934年MoHorovicic提出可能存在e+-e-的束缚态1937年LSimon和KZuber发现e+-e-对的产生1945年A.Eruark命名正电子素Positronium(Ps)1945年A.Ore提出在气体中形成正电子素的Ore模型1951年M.Deutsch首先从实验上证实Ps的存在1953年R.E.Bell和R.L.Graham测出在固体中正电子湮没的复杂谱1956年R.A.Ferrell提出在固体和液体中形成Ps的改进后的Ore模型；广泛研究了正电子在固体中的湮没1974年O.E.Mogensen提出形成Ps的激励团模型(SpurModel)1974年S.L.Varghese和E.S.Ensberq，V.W.He和I.Lindqre从n=1用光激发而形成n=2的Ps1975年K.F.Canter，A.P.MiLLs和S.Berko观测了Ps拉曼-辐射和n=2的精细结构。正电子与电子湮没：2湮没正电子与电子碰撞时会发生湮没现象，这时质量转变成能量。大多数情况下，正电子—电子对（简称为湮没对）湮没后变成两个光子。若湮没时湮没对静止，则根据能量守恒与动量守恒可知，两个光子将沿180相反方向射出，每个光子的能量为：式中m0电子静止质量，c为光速，EB是正电子—电子之间的束缚能，一般只有eV数量级，与m0c2这一项相比很小，通常略去不计。计算得E0约等于511keVB20021EcmE正电子素在气体、液体和某些固体介质中，正电子能够束缚一个电子而形成一种短寿命的原子即正电子素(Positronium，简写为Ps)。可以认为Ps是一种最轻的原子，因为其原子量只有氢原子的1/920。Ps的结构类似于氢，其原子半径约为氢的两倍，而结合能只有氢原子的二分之一。正电子与电子湮没：3湮没根据正电子与电子的自旋是互相平行还是反平行，Ps形成两种态，即三重态正正电子素（o-Ps）和单态仲正电子素（p-Ps），这两种正电子素具有不同的宇称。由于湮没过程属电磁相互作用应满足宇称守恒，p-Ps可以发生2湮没，而o-Ps只能发生3湮没，即放出3个光子。量子电动力学证明，p-Ps寿命较短，只有125ps，但o-Ps寿命较长，在真空中为142ns。对于入射的非极化正电子，自旋呈对称分布，因此形成p-Ps与o-Ps的数目比为1：3。3湮没转换为2湮没在介质中，o-Ps原子中的正电子可以拾起(pich-off)环境中的电子以更快的速率湮没，即拾起湮没或碰撞湮没(pich-offannihilation)。这导致材料中o-Ps的寿命大大小于140ns的本征寿命而通常只有1-10ns，所以可以利用拾起湮没追踪化学反应过程。在固体中，只有在原子或分子间较宽阔的材料如聚合物中，或在某些金属的表面才有可能形成Ps。正电子的寿命自由正电子在其运动速度v远小于光速c时，单位时间发生2湮没的几率为：式中r0是经典电子半径，c为光速，ne是正电子所在处的电子密度。通常把简称为湮没率，将其倒数定义为正电子的寿命，即：正电子寿命反比于ne，就是说正电子所“看见”的电子密度越低，则其寿命越长。ecnr201湮没对的动量守恒正电子和电子的湮没特性不仅与介质中电子浓度有关，还和电子动量分布有关。湮没对的动能一般为几个eV。在它们的质心坐标系中，光子的能量精确地为0.511MeV，并且两个光子严格地向相反方向运动。在实验室坐标系中，由于湮没对的动量不为零，两个光子运动的方向会偏离共直线，如图1所示。湮没过程中动量守恒矢量图PLPPTP2=m0c-PL/2P1=m0c+PL/2cmPT0/因为热化后的正电子动量几乎为零，所以测量的角关联曲线描述了物质中被湮没的电子的动量分布。多普勒能移湮没对的运动还会引起在实验室坐标系中测得的湮没光子能量的多普勒移动。频移为：其中vL是湮没对质心的纵向速度，等于PL/2m0，由于光子能量正比于它的频率，可以得到能量为m0c2时，其多普勒能移为：湮没辐射的线形反映了物质中电子的动量分布。而物质结构的变化将引起电子动量分布的变化。所以测量正电子湮没角关联曲线和多普勒展宽谱可以研究物质微观结构的变化。cvL2/)(LLcPEcVE正电子放射源正电子湮没实验中通常所用正电子源为放射性同位素22Na，这种+源的特点是在其发生+衰变而放出一个正电子的同时发射出另外一个光子，光子的能量为1.28MeV，因此这个光子的出现可看作正电子产生的时间零点信号。正电子在样品中湮没后发出能量为0.511MeV光子是湮没事件的终止信号。测量1.28MeV的光子与0.511MeV的光子之间的时间间隔，就可得到正电子寿命谱。22Na放射源的半衰期较长，为2.6年，且使用方便，因此用于正电子寿命谱测量的放射源几乎全是22Na源。22Na(2.6Y)545keV(90%)1276keV1.82MeV(0.05%)图2.22Na的衰变图+衰变有90％的分支比，衰变能量为545keV。另一个+衰变能量为1.82MeV，因为此分支比只占0.05%而太低，因此无实际意义。22Na衰变放出+粒子的同时级联放出一条能量为1.28MeV的射线，因激发态寿命仅为3ps，所以可以把此射线看作是+粒子同时产生的事件。因此1.28MeV的射线作为谱仪时间测量的起始点。正电子湮没三种实验方法固体中正电子和多电子系统的湮没特性，可以分别通过测量两个光子之间的夹角、射线的能量间隔三种方法进行研究。这三种方法分别称为：1.2角关联测量，2.多普勒线形展宽谱3.正电子寿命谱。典型的2湮没角关联测量系统图3、长缝几何型角关联装置符合电路单道分析器单道分析器计数器准直器准直器准直器准直器样品固定探头移动探头放射源xyz图4、多普勒展宽谱仪原理图液氮高纯锗探头前置放大器负高压多道主放大器门终止起始高压电源918多道源和样品探头恒比甄别器583高压电源探头恒比甄别器583时—幅转换器符合电路延时延时IBM—PC图5、快—快符合正电子湮没寿命谱仪方框图正电子在固体物质中的注入从放射源或束流中发射出来的低能正电子进入固态材料后，在约几个ps的时间内通过与物质原子的各种非弹性散射作用（包括电子电离，等离子体激发，正电子—电子碰撞，正电子—声子相互作用等元激发过程）损失能量，并迅速与周围环境达到热平衡。正电子的深度分布近似满足下面的指数关系：为吸收系数，由入射时正电子的能量及材料密度决定。直接由放射源入射的正电子平均注入深度为10~1000m，这保证了正电子湮没带出的是材料的体信息。)exp(),(zEzP正电子在固体物质中的扩散热化后的正电子在介质中随机扩散，平均扩散长度约为1000Å，最后与电子发生湮没并发射光子。热化后的正电子处于正电子导带带底的基态，即非局域的布洛赫态，并服从玻尔兹曼分布：)exp()(),(23TkETkmTEfBB正电子在固体物质中的捕获在热扩散阶段，正电子波函数可能会与晶格中的点阵缺陷交迭。由于不具有带正电原子实的点阵空位是正电子的吸引中心，如果吸引势足够强，正电子波函数会局域到缺陷处形成局域态或称作正电子捕获态，直到与缺陷处的电子湮没为止。价态空穴导带电子电子缺陷替代原子间隙原子杂质点缺陷自填隙原子空位错位缺陷本征点缺陷零维缺陷（点缺陷）位错处的杂质原子错位一维缺陷（线缺陷）堆垛层错孪晶界面小角晶粒间界二维缺陷（面缺陷）洞空淀沉包藏杂质三维缺陷（体缺陷）缺陷缺陷的分类空位型晶体缺陷空位型缺陷包括：空位刃型位错空位团微孔洞等。空位刃位错点阵示意图堆垛层错缺陷晶粒间界缺陷的表示符号点缺陷名称：空位缺陷用V，杂质缺陷则用该杂质的元素符号表示，电子缺陷用e表示，空穴缺陷用h表示。缺陷符号的右下角的符号标志着缺陷在晶体中所占的位置：用被取代的原子的元素符号表示缺陷是处于该原子所在的点阵格位上；用字母i表示缺陷是处于晶格点阵的间隙位置。’负电荷·正电荷×中性点缺陷所带有效电荷缺陷在晶体中所占的格位点缺陷名称二态捕获模型二态捕获模型认为，正电子在样品中存在两种不同的状态：第一种是自由态，第二种是缺陷捕获态或某种其他正电子束缚态。设在任一时刻t，处在这两种态下的正电子数目分别为nf（自由态）和nd（缺陷捕获态），正电子处于自由态和捕获态时的湮没率分别为λf和λd，缺陷对正电子的捕获率为，而正电子从捕获态变成自由态的逃逸率为γ，则下面的速率方程成立：tnntndttdntntnndttdnfdddddffff（1）二态捕获模型的初始条件一般假定正电子在刚热化结束时，全部N0个正电子都处于自由态00000000NdtdnnNdtdnNntddftff（2）二态捕获模型分析解ttdtftffNNtnNNtn21210221021021102124214212221dfdfdfdf（4）（3）正电子寿命谱与二态捕获模型按两态捕获模型，实验中测得的正电子寿命谱S(t)是任一时刻单位时间湮没掉的正电子数目作为t的函数，它等于从两种状态湮没掉的正电子之和，即StnnffddttININtS212201102121221121dffdffII（5）（6）（7）寿命谱结果与二态捕获模型实验测得的正电子寿命谱可以看作是两个互相独立的表观谱成分1和2的迭加，他们在寿命谱中的相对强度分别为I1和I2。1和2与物理图象中的正电子寿命一般不直接对应相等，而是通过式（4）互相联系。1、2、I1和I2是实验上可测量的量，从这几个量出发，再利用(4)和(7)式，在作了一些物理上合理的假定以后，原则上可求出我们感兴趣的量如，d等。但最简单的结果是立即可求出f，它就等于平均湮没率av，av的定义为：21iiiavI（8）二态捕获模型的近似为了得到一些更简单的关系式，便于分析实验结果，常可采用一些合理的近似：1.无逃逸近似（简单捕获模型）2.低缺陷浓度近似无逃逸近似当缺陷捕获势很大时，基本上可忽略正电子的逃逸效应，由式（4）和（7），令逃逸率=0，即可得常用的简单捕获模型结果。dfdfdffddII212212121（9）低缺陷浓度近似当缺陷浓度很低时，和都很小，由式（4）和（7）可近似求得如下结果：212212121IIfdd（10）式（9）和式（1