张毅2014第三章二阶非线性光学效应1.

第三章二阶非线性光学效应典型的二阶非线性现象1、光学倍频2、光学和频、差频（三波混频）3、光学参量振荡和放大…介质不具有对称中心的各向异性介质这些效应是产生光学变频的较成熟的手段之一，它为人们提供了一种研究物态结构、分子跃迁驰豫和凝聚态物理构成的新的有效手段。2☆3三波互相耦合时，三种频率的光子必须满足能量守恒定律213☆4光学三波耦合过程光学三波耦合过程是二阶非线性光学效应，研究的是光与介质相互作用产生的介质中的极化强度与光电场的二次方有关的效应，极化率张量是三阶张量。两个入射光电场、一个产生光电场，共有三个光电场相互作用，三个光波耦合在一起，称为光学三波耦合过程。各向异性介质的二阶非线性光学效应可以用三个慢变振幅近似的一阶非线性波方程来描述。☆5相位匹配和相位失配是非线性光学的重要概念，相位匹配实质上是指光电场与介质没有动量交换，即所谓的“动量守恒”；相位失配就是光与介质之间有动量交换。本章以二阶效应为例，给出相位匹配的概念，相位匹配的条件，以及实现相位匹配的方法。本章将推导此方程组，并应用此方程组研究几种典型的二阶非线性光学效应：光学倍频、和频、差频、参量过程，推导出这些过程的光功率效率公式。☆63.1三波耦合方程3.1.1各向同性介质中的二阶非线性光学效应3.1.2各向异性晶体介质中二阶非线性效应的近似描述3.2光学二次谐波3.2.1小信号近似情况3.2.2基波光高消耗情况3.2.3相位匹配技术3.3光学和频、差频和参量过程3.3.1光学和频与频率上转换3.3.2光学差频与频率下转换3.3.3光学参量放大与振荡☆73.1三波耦合方程3.1.1各向同性介质中的二阶非线性光学效应二阶效应的场具有两个不同频率的场分量..)iexp()iexp(..)iexp()(22112,1ccttccttnnnEEEE对于各向同性介质，二阶非线性极化强度为)()(2)2(0)2(tEtP☆8将相同频率成分的项合并后得到（附录3-1）..)iexp()iexp()(2211cctttEEE)()(2)2(0)2(tEtP..)()(iexp2)(iexp2)i2exp()i2exp()(*22*1121*212121222121)2(0)2(cctttttPEEEEEEEEEE☆9可以用一个简单公式来概括，即将二阶极化强度在频域内进行傅里叶展开..)()(iexp2)(iexp2)i2exp()i2exp()(*22*1121*212121222121)2(0)2(cctttttPEEEEEEEEEEnnntPtP)iexp()()()2(☆10nnntPtP)iexp()()()2(这些频率成分以及它们对应的二阶非线性效应如下)()(2)0()(2)()(2)()()2()()2(*22*11)2(0*21)2(02121)2(02122)2(0221)2(01光整流光差频光和频光倍频光倍频EEEEPEEPEEPEPEP二阶非线性光学效应有：光倍频，光和频，光差频和光整流等☆11☆12三波互相耦合时，三种频率的光子必须满足能量守恒定律213☆13),(),(:),;(),(),(),(:),;(),(),(),(:),;(),(21213)2(03)2(1*3132)2(02)2(32*321)2(01)2(zzDzzzDzzzDzEEχPEEχPEEχP2121213)2(0)2(3*1313132)2(0)2(23*232321)2(0)2(1ˆˆ:),;()(ˆˆ:),;()(ˆˆ:),;()(EEDzEEDzEEDzeeχPeeχPeeχP描述了两个差频过程与一个和频过程☆14)iexp(ˆˆ:),;(ˆ2id)(d)iexp(ˆˆ:),;(ˆ2id)(d)iexp(ˆˆ:),;(ˆ2id)(d2121213)2(3333*1313132)2(22223*232321)2(1111zkEEDcnzzEzkEEDcnzzEzkEEDcnzzEeeχeeeχeeeχe2121213)2(0)2(3*1313132)2(0)2(23*232321)2(0)2(1ˆˆ:),;()(ˆˆ:),;()(ˆˆ:),;()(EEDzEEDzEEDzeeχPeeχPeeχP)iexp()(ˆ2i)(NL0zkzcnzzPeE☆15根据极化率的频率置换对称性，得到)2(eff21213)2(313132)2(232321)2(1ˆˆ:),;(ˆˆˆ:),;(ˆˆˆ:),;(ˆeeχeeeχeeeχe32321)2(1321)2(ˆˆ:),;(ˆ),;(eeχe13132)2(2132)2(ˆˆ:),;(ˆ),;(eeχe21213)2(3213)2(ˆˆ:),;(ˆ),;(eeχe极化率的三个分量写成如下标量形式☆16)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d21213)2(333*13132)2(2223*2321)2(111zkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzE)iexp(ˆˆ:),;(ˆ2id)(d)iexp(ˆˆ:),;(ˆ2id)(d)iexp(ˆˆ:),;(ˆ2id)(d2121213)2(3333*1313132)2(22223*232321)2(1111zkEEDcnzzEzkEEDcnzzEzkEEDcnzzEeeχeeeχeeeχe☆17相位失配因子为)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d21213)2(333*13132)2(2223*2321)2(111zkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzE321kkkk☆213kkk183.2光学二次谐波光学二次谐波（光学倍频）是三波混频的特例，是最早发现的非线性光学现象。1961年Franken等人发现倍频现象的实验装置如图所示。红宝石激光（波长694.3nm）通过石英晶体，产生倍频光（波长347.15nm），被棱镜分出现在倍频效应的应用已经比较成熟，如常把Nd:YAG激光器发出的波长1.06mm的红外激光变换为波长532nm的绿色倍频激光。☆19假设晶体对这两种光都没有吸收，讨论晶体出射面的倍频光强度和倍频转换效率，即倍频光功率与入射光功率之比。分析两种情况研究光学倍频效应：一种是不消耗基频光的小信号近似情况；另一种是消耗基频光的高转换效率情况。☆203.2.1小信号近似情况三波耦合方程组)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d21213)2(333*13132)2(2223*2321)2(111zkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzE☆21)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d)iexp()()(),;(2id)(d21213)2(333*13132)2(2223*2321)2(111zkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzEzkzEzEcnDzzE0d)(dd)(d21zzEzzE)iexp()0(),;2(id)(d21)2(33zkEcnzzE☆22)iexp()0(),;2(id)(d21)2(33zkEcnzzE1)iexp()0(),;2()(21)2(33LkEkcnLE☆231)iexp()0(),;2()(21)2(33LkEkcnLE2),;2()2(d1)iexp()0(2)(2123LkEkcndLE☆241)iexp()0(2)(2123LkEkcndLE可以得到（附录3-3）2csin)0(42/2/sin)0(4)()()(2412222222241222222*3323LkEncLdLkLkEncLdLELELE☆252csin)0(4)()()(241222222*3323LkEncLdLELELE光强与振幅的关系2101)0(21)0(EcnI23203)(21)(LEcnLI得到出射倍频波光强和入射基波光强的关系：（附录3-4）2csin)0(8)(22122302223LkInncLdLI☆262csin)0(8)(22122302223LkInncLdLI☆272csin)0(8)(22122302223LkInncLdLI2csin)0(8)0()()0()(2122302221313LkSPnncLdILIPLP☆282csin)0(8)(22122302223LkInncLdLI2csin)0(8)0()()0()(2122302221313LkSPnncLdILIPLP（1）倍频光强与基频光强的平方成正比，这说明一个倍频光子是由两个基频光子湮灭后产生的，符合能量守恒定律。讨论☆292csin)0(8)(22122302223LkInncLdLI2csin)0(8)0()()0()(2122302221313LkSPnncLdILIPLP这时倍频光效率为SPncLd)0(81330222☆302csin)0(8)(22122302223LkInncLdLI2csin)0(8)0()()0()(2122302221313LkSPnncLdILIPLP（5）倍频效率正比于基频光的功率密度，可以通过聚焦基频光的办法来提高倍频效率。☆Inputbeam远离相位匹配条件满足相位匹配条件SHGcrystalInputbeamSHGcrystalNotethatSHbeamisbrighterasphase-matchingisachieved.OutputbeamOutputbeam实验图§3-2相位匹配当Δk≠0时，倍频光强221222sin)0(Δkz/Δkz/zII相位匹配△k=0在非线性光学混频和参量过程中具有重要意义。在k0，输出光强最大，且随k的增大，振荡逐步减弱并趋于零在z一定时，倍频光强随相位失配因子k的变化关系：222/2/sinkzkzI在Δk一定时，倍频光强I2随传播距离z的变化关系：2/sin22kz