(二)SRS 受激拉曼散射

工程光学讲座（二）受激拉曼散射教师：杨睿内容一．受激拉曼散射概述二．染料荧光增强受激拉曼散射原理三．染料荧光增强液芯光纤中的受激拉曼散射实验2020/2/17一、受激拉曼散射概述2020/2/171、自发拉曼散射0IncidentLightOutputLight0ScatteringLight,sas4/372、受激拉曼散射TheramlVibrationalPhonon2s242s4受激拉曼散射是相干的强激发过程：初始时入射光子与热振动声子碰撞产生受激声子和Stokes光子；随后入射光子和受激声子碰撞产生Stokes光子，并产生更多受激声子。如此积累将会产生更多得受激声子和Stokes光子，这是一个雪崩过程。5/37受激光散射的主要特点高输出强度：SRS输出光强可达到与入射光同数量级的强度，甚至更强（具放大作用）。受激散射光可把入射激光能量耗尽。相干性：高方向性、高单色性、。脉宽压缩性：受激散射光脉冲持续时间远小于入射激光脉冲持续时间。阈值性：入射激光的强度大于某一阈值光强后，散射光的相干性、方向性和散射光强才有明显提高。高阶散射特性：在加强输入光强或增加介质长度时，可出现高阶Stokes散射光和Anti-Stokes散射光。RSSRSww0w0wswasw1sw1asw2asw3asw4asw2sw3sw4sw自发拉曼散射和受激拉曼散射的光谱图比较：6/373、受激拉曼散射的机制受激拉曼散射的分子模型SRS理论调制理论量子理论大部分情况下采用经典电磁场的模型讨论。经典电磁场理论可以给出散射光的净增益。可以粗略估算散射截面，并建立散射截面与入射光子能量和散射系统近共振程度间的粗略的依赖关系。假定介质体系中每单位体积有N个谐振子（分子），并且相互间独立。分子的振动模可以看作具有共振频率和衰减常数（或弛豫率）的谐振子（偶极子）。v7/37分子电偶极振荡调制介质折射率，产生（anti）Stokes光；Stokes光场和原激光光场干涉，形成强度为的总光强，作用于介质，使得频率为的分子振荡加剧。而此振荡进一步产生Stokes散射光。01()cos()PSItIItvPS分子这种正反馈作用使散射光雪崩似地增强。调制反馈调制理论8/37采用经典的非线性耦合波方程和谐振子的运动方程来分析SRS过程，假设介质为各向同性，则可按标量方程求解；由于泵浦光和Stokes散射光频率差与分子振动频率近共振，所以三阶极化率为复数，即ps333'''RRRi方程中三阶极化率实部反映相位调制，虚部反映强度变化；若只考虑虚部项，则有解：3002061()exp[()]exp[]2SSSRSPSPPSEzEIzEgIzcnn32012''sRpsgcnn9/37如果，则Raman散射是指数增长的，g为增益因子。3''0R因此，受激拉曼散射的Stokes场是随Z方向的传播而增长。32012''sRpsgcnn10/37激光器输出光的频移器——激光频率调谐；光纤通信的拉曼放大器，产生等频率间距的多束光，用作波分复用信号光，或用作硅波导拉曼激光器；拉曼散射光谱分析；分子振动寿命；相干反斯托克斯拉曼散射谱(CARS)：通常用来检测气体中残余分子，化学反应产物和内能分布，以及确定高温火焰温度等，是近年来发展起来的一种重要光谱分析手段。4、SRS的应用11/37二、染料荧光增强受激拉曼散射原理受激拉曼散射(SRS)既是研究物质分子振动能级结构的有效方法，也是获得激光频率调谐的重要基础；然而由于SRS的较高阈值和低转换效率限制了它的实际应用，如何降低SRS阈值和提取SRS信号成了研究热点。常见RS（或SRS）光谱增强法：共振Raman光谱法表面增强Raman光谱法荧光增强SRS12/37染料荧光增强SRS原理强激光脉冲作用下产生的SRS是一个自发拉曼噪声的受激放大过程，假设在频率为p，强度为Ip的泵浦光作用下，振动频率为q的某一拉曼模式的SRS的强度Is(s,L)可表示为：]))[exp((),(11LIgILIpsssnss式中s=p-q是Stokes频率；Isn(s)是自发喇曼噪声的强度；gs是喇曼增益系数；gsIp=Gs是喇曼增益；L是泵浦光和介质的作用长度；是包括介质的吸收在内的总损耗。13/37增强SRS的途径1.选择非线性喇曼特性较好的介质；2.增大泵浦光的强度Ip；3.增大相互作用长度L；]))[exp((),(11LIgILIpsssnss长光学池液芯光纤[1]杨睿，王亚丽，陈天江，江楠，普小云，增强圆形谐振腔中弱增益拉曼模式的受激拉曼散射光谱，中国激光，2004（31）悬垂液滴[1]14/37增强SRS的途径4.增强自发喇曼噪声强度Isn(s)，同时尽量减少吸收等引起的损耗。可调谐激光外部种子植入方法荧光种子植入方法[2]sssnsseedsspexp(,)[()()][()]gILIII-L[2]杨睿，江楠，普小云，用染料荧光增益增强弱增益拉曼模式的受激拉曼散射的经典理论，光散射学报，2007（19）]))[exp((),(11LIgILIpsssnss15/37染料荧光种子Iseed(s)线性地放大了SRS的初始光强Isn(s)，使某一模式的SRS强度Is(s，L)增大。由于Iseed(s)Isn(s)，以及“种子”光的频率可调，便可以选择性地获得频移为s的喇曼模式的SRS光谱。荧光种子植入方法sssnsseedsspexp(,)[()()][()]gILIII-L内部荧光种子植入方法：直接掺入染料外部荧光种子植入方法：染料与拉曼介质分离16/37三、染料荧光增强液芯光纤中的受激拉曼散射1、实验方法[3]CS2折射率n0=1.628，液芯光纤管壁折射率n1=1.458，长度为1.07m，内径（直径）为530um，激光染料溶液：罗丹明6G乙醇溶液,浓度为4×10-3mol/L,体积是20mL。2020/2/17二硫化碳分子CS2属于线型分子，它具有4个简正振动模式，如下图：CS2吸收峰(cm-1)拉曼活性对称伸缩振动模式(1)655.6是弯曲振动模式(2)398否反对称伸缩振动模式(3)1522.5否2、CS2的拉曼活性与荧光种子2020/2/17表1.CS2的Stokes线和anti-Stokes线谱线名称波长(nm)S4619.04S3594.89S2572.56S1551.84泵浦光532.58As1514.61As2497.82As3482.08结合罗丹明6G荧光光谱与表1，可以知道CS2前四阶Stokes线落在荧光光谱范围之内。罗丹明6G乙醇溶液荧光光谱激发光2020/2/17泵浦功率为0.34mj时，无荧光种子以及加入不同浓度荧光染料的一阶stokes光谱图：A:0,B:410-3,C:410-4,D:410-5,E:410-6,F:410-7,G:410-8（单位：mol/L）.从图中可以看到，加入罗丹明6G乙醇溶液后，几乎所有的一阶Stokes线强度，相对于未加染料时都有了不同程度的提高，其中，在染料溶液浓度为410-6mol/L时，一阶Stokes光强增强了5.2倍。3、实验结果2020/2/17二、三阶SRS同理。实验结果表明，外部荧光染料浓度为最佳值106mol/L时，可使液芯光纤中拉曼介质的各阶斯托克斯线均有最大增强[4，5]。实现了一种低成本、干净、无污染的外部荧光种子植入增强SRS的方法。2020/2/17成果[3]]杨睿*,普小云,解道宏,马宏磊,以“一种增强受激拉曼散射的方法”为题申请国家发明专利，专利申请号：201110265070.6；专利申请日：2011年9月8日；授权公告日：2013年8月14日。[5]]RuiYang,Hong-leiMa，Hai-pengJin,“InfluencingfactorsofexternalfluorescenceseedingenhancingstimulatedRamanscatteringinliquid-coreopticalfiber”J.RamanSpectrosc.,2013,44:1689-1692.[4]]马宏磊,金海鹏,杨睿，“外部荧光种子植入法增强液芯光纤的受激拉曼散射研究”，中国激光，2013，40（1）：0115001-1-4。Thankyou2020/2/17