核废物的地质处置

放射性废物的管理放射性废物放射性废物几乎所有的操作放射性物质的活动都将产生放射性废物。它们与其他有毒废物和工业废物的唯一区别是它们都具有放射性以及某些情况伴随热量的产生与释放。由于核废物的放射性活度和产生的热量随时间而减少，因此从实质上讲，放射性废物最终都将会变成与其他类型的废物没有显著区别的非放射性废物。核废物是根据其包含的同位素种类、核素含量、放射性活度以及他们的衰变到无害水平所需的时间进行分类的。放射性废物地质处置的目的是把废物从人类环境中除去并确保以后的任何释放都保持在可接受的限值之内。放射性废物和核燃料循环核燃料循环放射性现象被发现不久，人们便注意到核衰变常伴随着相当大的能量释放，并推测这种能量是一种能源。如果可裂变或聚变核的浓度足够高，便可产生级联或链式反应，能释放巨大的能量。目前只有裂变堆用作一种实际的能源，其通常以铀（235U）为燃料。为核动力反应堆供应燃料和其后的所有处理和处置过程的各个阶段我们称之为核燃料循环。如右图，裂变产生的热量通过一回路冷却循环带走并转移到二回路，二回路循环产生的蒸汽再去驱动发电机的涡轮机。商用核燃料循环包括：a)含有易裂变核素矿石的萃取b)特殊元素的化学提纯（通常为U和Th）c)元素中易裂变同位素的浓集d)制成燃料棒e)反应堆运行f)乏燃料的管理：直接处置或后处理如右图所示放射性废物来源核燃料循环的每个步骤都产生一些放射性废物，但主要的废物将由核设施的退役产生。其他产生废物的的来源是放射性物质在军事、科学研究、医学、和工业上的应用。如果乏燃料进行后处理，提取出有用的铀，并且把裂变产物和高毒的的锕系元素分开，那么乏燃料便转化为“后处理废物”。后处理过程包括乏燃料在酸中溶解、萃取铀和沉淀钚等化学操作。因此，强放射性的高酸溶液是后处理出现的第一个废物。这类后处理产生的主要废物是：a)燃料元件外部的金属包壳b)在贮存池没贮存时，包壳腐蚀产生的泥浆c)处理流出物用过的离子交换树脂d)介质活化产生的液体废物e)高放废物本身f)各类污染了的实验室和其他物质核燃料循环产生的废物包括a)由开矿和矿石加工产生的大量低放废物b)由浓缩和燃料制造产生的大量中低放废物c)由反应堆运行、后处理、核电厂拆除产生的大量低放废物，如废溶液、废气、建筑材料等。d)由反应堆运行和后处理产生的中等量的中放废物，如离子交换树脂、泥浆和沉淀，Pu污染的物质（PCM）。e)少量的高放废物——乏燃料或后处理产生的高放废物（HLW）固化体。常说的低放废物，以所含放射性核素寿命短为特征，也叫短寿命废物。虽然它含有一些长寿命核素，但浓度较低。高放废物，除含有许多短寿命放射性核素外，还包含高浓度的长寿命放射性核素，就是我们关心的所谓长寿命废物，主要是上述的d）和e）中的废物。废物管理和处置的原理废物管理废物管理包括废物分类、控制、运输、加工、贮存和处置等。废物贮存是指人们打算在以后的某一时间把废物取回；而废物处置则是抛弃废物，不打算取回。废物贮存室如右图所示。高放废物在处置前一定要贮存一段时期，以便使废物产生的热量降到一个易于控制的水平，并且也限制了他在处置介质中的热效应。处置的基本原理有两种基本方法可用来处置任何类型的废物。一种方法是在所要求的时间内尽量将废物保存在同一个地方；另一种方法则是让废物通过自然过程无害地迁移和扩散。前者统称为“包容”（或浓集和约束），显然长时期的包容是十分困难的；后者通常称为稀释和扩散。对于那些毒性能保留极长时间的废物来说，第二种方法有明显的可取之处，它能使这些废物通过自然过程以多种扩散形式达到稀释的目的，而且稀释后的浓度不存在不可接受的危害。目前，一个越来越普遍的倾向是在单个废物处置系统中采用两种处置方案。一般将短寿命的废物隔离贮存足够多的半衰期，以使废物中的放射性浓度达到非常低的水平。对于极长寿命的废物来说，究竟隔离贮存多少个半衰期合适很难论证清楚。因此这类系统也允许这些长寿命的核素在经过了一定时间的贮存之后进行缓慢地迁移和扩散。究竟贮存多长时间，完全取决于废物的种类和处置环境的预期行为。因此，处置的基本原理就是选择处置环境和确定处置废物的工程系统。该系统提供了所要求的包容和（或）扩散。废物处置的一般要求是保证处置点远离人类环境。长寿命废物的处置方案长寿命废物的一般处置方案a)太空处置（高花费和发射失败的风险）b)冰层处置（遥远以及法律禁止）c)海底处置（高花费及工程和法律问题）d)熔岩处置（没有充分的评价）e)核“焚烧”处置（高花费以及极强照射）f)地质处置（可行）图3.3冰层处置方案深部地质处置在长寿命废物的地质处置研究中，深部钻孔处置与矿山式库(minedrepository)处置时两个重要的竞争方案。国际上大部分研究成果与矿山式库处置有关，然而近年来深部钻孔引起了极大的重视。任何类型的长寿命废物处置库，都应使废物包装物贮存在地下一个可以控制并可重复运行的设施中。该设施最终应能够退出、回填、密封和抛弃。库的设计应使废物的贮存活动在库的整个运行期间内能常规运行；并在确保安全运行和可靠质量的前提下，运行应尽可能简单。另一方面，库的设计应从根本上保证废物的长期隔离。因此，贮存库要包括天然屏障和工程屏障以防止或控制废物从包装物中泄露出来，以及随后放射性核素想生物圈迁移。所设计的屏障是为了阻止或减少导致废物释放的自然过程，在某些情况下也减少人员误入处置区所造成的影响。多重屏障用一系列屏障来防止废物释放过程的方法称为多重屏障法。多重屏障构成：①废物固化体②金属罐③回填/缓冲层④岩石屏障其中前三个为人工屏障，第四个为天然屏障废物的释放由于天然原因或人类的干预，废物中的放射性核素会从库中释放出来。就研究包容屏障的效果而言，我们只对可能导致废物释放的自然过程感兴趣，这些自然过程可分为两类：一类是孤立事件，它可能单独地或联合在一起引起屏障效率的降低或屏障失败（如地震、气候灾害等）；另一类是库本身和它周围地质环境的缓慢演化过程，它将逐渐地但不可避免地导致每个屏障的破坏并最终引起废物的释放。“正常情况”释放模式是指从水到达（或回到）处置库的处置区域开始。接着是穿透回填材料，腐蚀废物的外包装和废物罐、缓慢溶解废物，以特定的化学形态迁移废物元素并运输他们通过长而曲折的路径，一路上伴随着废物与各种岩石的相互作用，直到这些元素最后返回生物圈。该模式考虑了迁移过程中放射性核素的衰变与增长。近场与远场为了实用方便，把处置库屏障系统分成两个区域——近场与远场。近场指由于库的存在而产生较大变化的区域。通常包括所有的工程屏障和库周围的岩石带（通常假定延伸到几米或几十米），该岩石带收热的影响和废物的化学释放影响而产生较大变化。极长是一个化学上极其复杂的区域。在此区域内，废物体、包装容器、回填材料和岩石都将在随时间变化的温度和辐射场的影响下发生相互作用或与地下水发生作用。这个区域决定了废物的释放情况。远场是指不受库干扰的天然地质系统。远场在物理尺度上讲是非常大的，并可能具有相当复杂的地质构造。与近场相比，远场内的化学、水文学和温度均处于相对稳定的状态，他们的变化遵循地质演变的正常速度。其控制着水进屋近场的速度（是近场的一个巨大的物理化学缓冲带），同时阻滞从近场释放出的放射性核素的迁移并稀释其浓度。近场放射性核素的迁移近场环境的演化a)水会再浸入到运行时已抽干的围岩地段。b)对高放废物来说，由外部引起的回填材料湿润和内部衰变热导致的工程屏障和周围岩石的升温而使之干燥是成对出现的。c)当地下水穿透回填材料，甚至在通过周围温暖的岩石时，由于发生了某些特定矿物质的溶解、沉淀及离子交换等一系列复杂的化学反应，故改变了地下水的化学性质。d)水穿透回填材料后边接触到了废物桶，于是桶开始腐蚀。e)由于腐蚀穿透或力学影响使桶的某些点失效。f)当水接触到了废物体本身时废物体便开始降解并释放出放射性核素，这些放射性核素不是作为溶质进入到溶液，就是作为粒子或胶体存在。g)当废物体破裂后，放射性核素被溶解，或呈粒子状态被活化，开始通过近场迁移。近场放射性核素的迁移影响近场环境的因素a)温度：是诸因素中最重要的因素，特别对高放是如此。b)地应力场：水静压力和岩石静压力的应力场是库的重要因素。c)水文地质学：b)化学：近场最后一个重要特性是水的化学性质。为了全面评价地下水的特性，至少要了解水的pH、氧化还原程度（氧化还原条件或Eh）、水的主要离子的浓度（Na+、K+、Ca2+、Cl-、SO42-等）以及其他痕量元素情况等。因为溶解度极限时放射性核素释放速率的重要限制因素，同时元素的化学形态不同也会对他们迁移时受到的阻滞带来很大的变化。近场内的溶质转移受着围岩区域水文地质学。库的设计和建造及工程屏障物理特性的影响。工程屏障的性能回填材料（或缓冲材料）回填材料的作用主要是减少进入废物包装的地下水，改变地下水的化学性质，阻滞溶质的转移等。它呈现的可塑性能填充贮存过程中和贮存后形成的缝隙，并对近场机械应力的均匀分布做出贡献，它也起着辐射热的重要导体的作用。在破碎的结晶围岩中，广泛提倡使用的回填物质是膨润土（主要包含钠蒙脱石）。贮放前要将其压实至高密度，或使用压紧的膨润土和石英沙的混合物，以便导热更快些。膨润土的特性：a)膨润土吸水时候能发生膨胀，使其挤入到钻孔壁周围的裂缝中填满人设空穴，同时也对废物体本身施加相当大的膨胀压。b)由于它对水的渗透率特别低（水导率为10-13m·s-1），因此它一旦吸水膨胀后，便有效地防止了地下水向废物桶的平流移动。c)溶解物质通过膨润土中大量相互连通的空隙而发生扩散，但这种扩散由于吸附过程、空隙小和空隙表面有电荷而受到限制。d)在温度低于100℃时，膨润土在弱碱性范围内能起缓冲pH的作用，在加上它有很大的表面积，保证了溶解的SiO2达到饱和。e)溶液中的阳离子与粘土结构中的钠进行离子交换，能产生进一步的次生影响，如：溶液中钠同钙的交换增进了方解石（CaCO3）的溶解，增加了溶液中碳酸盐的浓度，并可能使pH增高，导致近场化学发生有意义的变化。f)膨润土也可直接影响桶的腐蚀率——例如它能通铁或钢反应生成硅酸铁层，该层可保护铁桶，使他免于进一步腐蚀。对于膨润土，所有有关的物理和工程性质都进行了很好的测定，根据测量结果做出的预测都已被实验室和野外试验证实了。同时对于放射性核素在膨润土上的吸附虽然做了大量的研究，但在大多数情况下，实验条件并不与处置库的预期条件一致，因此预测的阻滞值与现场的观测值常常符合的很差。废物桶废物桶和外包装（如果有的话）的功能，在多数处置方案中，是在短时间内把废物和地下水隔开，并在这个时间内，使废物中一部分放射性物质衰变，以让辐射热造成的热峰平息下去。桶的机械性能必须保证能经得起贮放的运行和后来的压力再调整，因此选择了金属作为桶的材料。桶的设计有两种方案：一是以抗腐蚀为目的，使用在库环境中热力学上稳定的或生成钝化层腐蚀产物的材料（如使用铜、钛）；另一种设计思想是允许桶腐蚀，但把桶设计的非常厚，以便得到预期的寿命（如铸铁或者钢）。桶即使被水穿透后，仍可以继续起到一定的屏障作用。化学性质不活泼材料制成的桶，可能只是由于残余的包装和腐蚀产物对可溶物质转移所起到的物理抑制作用。化学性质比较活泼的桶物质，在桶失效后也可起到化学缓冲剂和放射性放射性核素吸附剂的作用。特别是腐蚀产生的氧化铁，可作为pH和氧化还原条件的缓冲剂（保证化学还原环境），并强烈吸附许多放射性核素。废物基质废物基质的主要功能是在桶失效后限制放射性核素的释放速率。最常用于处理高放废物的的基质为硼硅酸盐玻璃和不经后处理的二氧化铀乏燃料本身，常用处理中放废物基质为水泥。对高放废物，现只有两种“可供选用的基质”。第一是未经后处理的乏燃料，第二是硼硅酸盐玻璃。前者是由辐照过的燃料棒，插入处置桶中，随后把空气抽空，然后再充以特种气体或铅构成；后者是把废物的放射性核素分散在他的结构中紧密结合而成，通常把融化的玻璃倒入钢桶或在桶内融化制成。近场放射性核素释放模式瑞士的近场模式其基本情况是将HLW的玻璃固化体放在铸钢包装中进行最终处置。废物桶放在水平坑道中，坑道用压实的膨润土回填