第04章瞬态相干光学效应

91第四章瞬态相干光学效应4.1导言在激光出现之前，瞬态相干效应(transientcoherenteffects)在核磁共振中已得到了广泛的研究，并在波谱学中有重要用途，由此发展起了核磁弛豫和高分辨波谱学。激光出现以后，这些研究扩展到了光学领域，并呈现出更加丰富多彩的内容，Brewer对光频段的相干光谱学作了全面的评述。随着超短脉冲技术的发展]，而近年来，已可以方便地在实验得到稳定的飞秒量级的超短脉冲，用锁模Ti:Sapphire激光器已可以方便地产生~10fs的脉冲。使人们可以研究各种物质形态的相干动力学行为。由此，瞬态相干光学过程已成为激光物理学、激光光谱学、非线性光学、量子电子学和光子学等研究领域内昀为有活力的课题之一。瞬态相干效应是一种粒子的记忆行为，入射相干光脉冲把共振介质中的粒子激发到相干叠加态，形成有确定相位关系的电偶极矩集合，介质进一步发射或吸收相干光。由于在这些偶极矩的发射或吸收信号中，记忆了全部入射脉冲和在相互作用期间所发生的各种弛豫动力学过程的信息，这样，使瞬态相干光学成为研究粒子系统内部和外部相互作用及微观结构的有效工具。瞬态相干光学作用是指短激光脉冲与共振介质相互作用的过程，瞬态相干光学研究的就是这种瞬态相干光学作用过程的瞬时变化规则。瞬态相干光学现象大致可以分为二类。一类是用光学Bloch方程来解释，超辐射(superradiation)、拉比振荡(Rabioscillations)、自由感应衰减(free-inductiondecay,FID)、光学章动(opticalnutaion)、光子回波(photon)等；另一类则要用Maxwell-Bloch(MB)方程来描述，如自感应透明(self-inductiontransparency,SIT)、光学孤子(opticalsoliton)等。这些现象一般都涉及超短脉冲与介质的近共振相互作用。激光脉冲的长短是与介质的共振跃迁驰豫时间相比较而言的，也就是所研究介质共振跃迁行为的弛豫时间特性决定了入射激光脉冲的时间尺度。一般用三个唯象引入的参数来描述共振跃迁弛豫的时间特性，它们分别是纵向弛豫时间T1、横向弛豫时间T2和由非均匀展宽引起的弛豫时间T2*。弛豫时间所表征的物理过程是极其复杂的，但一般说，可以这样来理解：T1--主要取决于能级的自发辐射寿命或由碰撞过程导致的激发态的非相干弛豫。即它决定于处在某能级上的粒子通过自发辐射跃迁到低能级的速率，一般可认为T1等于该能级跃迁的自发辐射寿命。T2--主要取决于由各种均匀展宽机制(如粒子间的、粒子与声子间的相互碰撞作用等)对相干弛豫的影响，数值上一般认为T2约等于共振跃迁谱线均匀展宽线宽的倒数。T2仅示相位的损失，不包含能量交换，92故T2可称为均匀退相时间。T2*一般取决于各种非均匀展宽机制，如Doppler展宽，数值上约为跃迁谱线的非均匀展宽线宽的倒数。通常称为非均匀横向驰豫时间或非均匀退相时间。一般而言，低温下的非均匀固体共振介质有TTT221*；而常温下气体共振介质，则有TTT221*。研究瞬态相干作用，必须使入射激光的脉冲持续时间远小于T2和T1。瞬态其含义便是指光场与介质相互作用的时间相对于弛豫时间而言是相当短的。一般来说，光场和极化强度都是时间和空间的函数，描述场随时间的变化和空间变化(传播效应)要用到Maxwell方程，但是，如果激光作用到的介质是“薄样品”，则可忽略光场随时间和空间的变化，即把光场看成常数。这种近似就称为“薄样品”近似。在瞬态相干作用中，我们一般不可能得到极化强度与光场的显函数关系式，因为在t时刻的极化强度()Pt不只取决于t时刻的光场，还与t时刻以前的光场有关，即有记忆效应，即取决于从到t时刻的光场积分值，我们定义这个积分值为：()()d()dtttEtttt(4.1.1)有些文献称其为Bloch角。这样，光场慢变振幅是()~Ett曲线下的面积，称为光脉冲面积，即有：()d()dAEtttt(4.1.2)瞬态相干光学过程，无论是实验上，还是在理论上都已得到了广泛而深入的研究。这一章，我们讲述几种典型的瞬态相干光学现象。4.2拉比振荡对矩形脉冲，光振幅为0E，脉宽为0t，则由(4.1.5)式可得：0()tEt00tt(4.2.1)光脉冲的面积为：000AEtt(4.2.2)在薄样品近似下，略去光场的传播效应。在忽略驰豫时间的情况下，由式(2.6.54)，，初值为：930000,0,uvw，这样，Bloch方程的解为：22002222()[cos1]wwutt(4.2.2a)22022()sinwvtt(4.2.2b)2222002222()cos(4.2.2c)共振时有：()0ut(4.2.3a)0()sinvtwt(4.2.3b)0()coswtwt(4.2.3c)由上二式可以看出，粒子数之差随时间t周期性的振荡，称为拉比振荡。而后面我们可以看到，v随时间t周期性的振荡，就是光学章动了。现在假定初始时刻，全部粒子在上能级，即：01w。这样，共振时：()coswtt(4.2.4a)由22112211,|1w或由式(1.3.10)，可得：22cos2t(4.2.4a)11sin2t(4.2.4b)对非共振时，可得到：22222221sin2t(4.2.5a)2221122sin2t(4.2.5b)图4.2.1显示了在拉比振荡中，上、下能级粒子随时间的变化。显然在共振时，粒子数可由全部在上能级变为全部在下能级，非共振时则不会。94012345678910-1-0.8-0.6-0.4-0.200.20.40.60.81t221101234567891000.10.20.30.40.50.60.70.80.91t2211(a)共振。π(b)非共振。π,=2π图4.2.1拉比振荡的理论计算结果图4.2.2所示的拉比振荡的实验结果，荧光度度强度正比于激发态粒子数。在这个实验中，初始时，粒子数全处于在下能级，荧光强度呈周期性变化，只代表22||c周期性变化，变换频率由拉比频率或泵浦光脉冲面积以及失谐量决定。图4.2.2拉比振荡的实验结果实验要观测拉比振荡，除了要求120,TTt以满足瞬态相干条件外，还要求01t以保证在作用时在那时间内有一个或多个周期振荡。拉比振荡的几何图像可用图2.3.1来说明，即Bloch矢量绕轴转动时，w周期振荡。4.3介质的极化和信号场从前面可知，共振介质在瞬态相干光场产生的极化可以表示为：95ii*iiNLNLNL1(,)(,)e(,)e2tkztkzPztPztPzt(4.3.1)NL(,)Pzt的特性，如偏振等完全由初始激发光场决定。但这个极化将在介质中产生一个再辐射光场，这个相干的辐射光场可写为：ii*iisss1(,)(,)e(,)e2tkztkzEztEztEzt(4.3.2)NL(,)Pzt在物理上构成上瞬态相干辐射源，由它在介质中又感生出信号场s(,)Ezt。NL(,)Pzt与s(,)Ezt应满足麦克斯韦波动方程，从而可以找出信号场s(,)Ezt的变化规律—信号场方程。上述思想也是半经典理论的出发点。s(,)Ezt与极化强度NL(,)Pzt满足的波动方程(3.1.16)式。如3.1.3节所考虑的三种情况，即复振幅、相位显式和实振幅。这样，由式(3.3.11)、式(3.3.12)和式(3.3.10)，可得到上述三种情况下信号场s(,)Ezt振幅所满足的方程式如下：(,)(,)i(,)(,)ztztuztvztzt(4.3.3)(,)(,)(,)ztztvztzt(4.3.4)),(),(),(tzvttzztz(4.3.5)不计算相位时，相位显式与实振幅计算振幅的公式是一样的。即式(4.3.4)与(4.3.5)完全相同。对于不考虑信号场的相位的情况，即认为s(,)Ezt为实振幅时，即(,)0zt，物理上可以理解为在光脉冲传播过程中，仅考虑与入射场相位相同的光场，即*sssEEE，s(,)Ezt满足方程式(4.3.5)在薄样品近似下，不考光场在介质中的传播效应。这里，初始的入射光场与信号场可以看作是二个不相关的场。这正是因为这样的近似，在处理实际问题时，Bloch方程与Maxwell方程是独立分开而，而不是耦合的。也就是Bloch方程中的光场中只是入射光场，可用实振幅光场的形式，也可以用复振幅光场的形式。而信号场满足Maxwell方程，可以根据具体问题用式(4.3.3)~(4.3.5)中的各式。下面以(4.3.5)式为例来求信号，若坐标系转到随入射光场前进的坐标系时，即引入以群速度gv(在原始坐标下为/cn，在无量纲坐标下为1)运动坐标系(,)，令z,tz(4.3.6)zzz,ttt(4.3.7)96将上式代入式(4.3.5)，可得：s(,)(,)v(4.3.8)可将,写回,zt表示，则上式形式上为：s(,)(,)ztvztt(4.3.9)注意，上式中的,zt实际上已在是,，所以用到Bloch方程，也是应该作相应变量变化的，但由于t，所以Bloch方程形式上不会变。但实际上Bloch方程是的t也是，只不过表示回t而已。这是需要搞清晰的。当入射光场与共振介质的有效作用距离为L时，信号场的振幅为s(,)()LtLvt(4.3.10)上式应用了，在入射边界处0z时，信号场的强度为0，即s(0,)0t。因此，由Bloch方程求出由入射光场作用于共振介质后诱导出的()vt或21()t，或诱导现极化强度，就可求出由此极化强度产生的信号场。同理由式(4.3.4)可得：s(,)[i()()]LtLutvt(4.3.11)对非均匀展宽体系，显然有：s(,)(,)LtLvzt(4.3.12)s(,)i()()LtLutvt(4.3.13)实验上，通常有两种情况，一种情况是初始光脉冲激发后，光场就没有了，这里探测到的就只有信号场。二是用连续激光源，而对体系采用斯塔克技术，这样，在探测时，除了信号场外，就还有激光场。对第一种情况，探测到的光场就是信号场s。而对第二种情况，如果设入射光场的实振幅为0，则通常介质的透射光强度为：22220s00ss()2I(4.3.14)式中，0是入射光场的振幅，它不随时间变化；s是在入射光场作用下感应极化辐射的瞬态相干光电场97振幅。因通常，0s，因此22220s00ss()2I(4.3.15)去掉常数项，则sI(4.3.31)即透射光强度正比于信号光场的振幅。4.4超辐射超辐射现象是在相干光场激发下的一种相干自发辐射过程，辐射功率正比于两个能级粒子数差值的平方，辐射方向集中在入射场的前进方向附近的狭小立体角内。如果一开始原子系统处于下能级，在没有光场作用下时，B在3e轴上，并且1B。当原子系统受到一个强的共振脉冲的作用，对非均匀展宽体系，由(4.1.4)式可知，zkv，，在1e轴上，并且，这样，各种不同速度原子的B都绕1e轴旋轴，如图4.4.1所示。图4.4.1图4.4.2如果入射光脉冲是矩形脉冲，脉冲宽度为0t，如果脉冲面积0π2t，这时所有原子的B都转到2e轴上。当入射激光脉冲的作用停止后，即0tt，这时0，在3e轴上，并且，不同速率原子的B分别以不同的角速度绕3e轴旋转而分散