不同臭氧催化氧化体系处理老龄垃圾渗滤液的效果及能耗分析冯华良

环境工程学报ChineseJournalofEnvironmentalEngineeringISSN1673-9108,CN11-5591/X《环境工程学报》网络首发论文题目：不同臭氧催化氧化体系处理老龄垃圾渗滤液的效果及能耗分析作者：冯华良，毛文龙，王晓君，陈少华收稿日期：2019-12-09网络首发日期：2020-02-12引用格式：冯华良，毛文龙，王晓君，陈少华．不同臭氧催化氧化体系处理老龄垃圾渗滤液的效果及能耗分析．环境工程学报.网络首发：在编辑部工作流程中，稿件从录用到出版要经历录用定稿、排版定稿、整期汇编定稿等阶段。录用定稿指内容已经确定，且通过同行评议、主编终审同意刊用的稿件。排版定稿指录用定稿按照期刊特定版式（包括网络呈现版式）排版后的稿件，可暂不确定出版年、卷、期和页码。整期汇编定稿指出版年、卷、期、页码均已确定的印刷或数字出版的整期汇编稿件。录用定稿网络首发稿件内容必须符合《出版管理条例》和《期刊出版管理规定》的有关规定；学术研究成果具有创新性、科学性和先进性，符合编辑部对刊文的录用要求，不存在学术不端行为及其他侵权行为；稿件内容应基本符合国家有关书刊编辑、出版的技术标准，正确使用和统一规范语言文字、符号、数字、外文字母、法定计量单位及地图标注等。为确保录用定稿网络首发的严肃性，录用定稿一经发布，不得修改论文题目、作者、机构名称和学术内容，只可基于编辑规范进行少量文字的修改。出版确认：纸质期刊编辑部通过与《中国学术期刊（光盘版）》电子杂志社有限公司签约，在《中国学术期刊（网络版）》出版传播平台上创办与纸质期刊内容一致的网络版，以单篇或整期出版形式，在印刷出版之前刊发论文的录用定稿、排版定稿、整期汇编定稿。因为《中国学术期刊（网络版）》是国家新闻出版广电总局批准的网络连续型出版物（ISSN2096-4188，CN11-6037/Z），所以签约期刊的网络版上网络首发论文视为正式出版。环境工程学报ChineseJournalofEnvironmentalEngineering不同臭氧催化氧化体系处理老龄垃圾渗滤液的效果及能耗分析冯华良1,2,毛文龙1,3,王晓君1*,陈少华11.中国科学院城市环境研究所，城市污染物转化重点实验室，厦门3610212.中国科学院大学，北京1000493.福建农林大学资源与环境学院，福州350002第一作者：冯华良（1991—），男，博士研究生，主要研究方向污水处理。[e-mail]*通信作者：王晓君（1987—），女，博士，副研究员，主要研究方向为污水处理与资源化技术。E-mail:[e-mail]基金项目：福建省科技计划引导性项目（2019Y0076）收稿日期:2019-12-09；录用日期：2019-12-27DOI10.12030/j.cjee.201912053中图分类号X703文献标识码A摘要老龄垃圾渗滤液因其成分复杂且可生化性差，故传统技术无法对其进行有效降解，且利用臭氧催化氧化体系处理垃圾渗滤液缺乏系统性评估报道。为解决上述问题，采用臭氧/过二硫酸盐（S2O82-，PS）、臭氧/过一硫酸盐（HSO5-，PMS）和臭氧/过氧化氢（H2O2）氧化体系，探讨了处理老龄垃圾渗滤液的可行性，考察了初始pH、温度、O3及H2O2、Na2S2O8、KHSO5的投加量等因素对其处理效果的影响，并对其能源效率进行了分析。结果表明，优化条件下，O3/PMS、O3/H2O2和O3/PS的单位能耗效率（electricalenergyperorder，EE/O）分别为1007.5、1233.7、662.6kWh·m-3，O3/PMS氧化体系处理老龄垃圾渗滤液的效果与O3/H2O2氧化体系相似，且优于O3/PS。综合处理效果与能耗评估结果可知，O3/H2O2氧化体系最佳，在温度为25℃，pH=6，O3和H2O2投加量分别为3g·h-1和2125mg·L-1，反应时间为60min条件下，能耗最低，EE/O降至443.9kWh·m-3，且TOC去除率和反应速率常数分别为27.1%和0.0053min-1，BOD5/COD也由0.18增至0.26。通过分析可知，基于臭氧体系的高级氧化法能耗较高，可将臭氧催化氧化与低成本的生物处理技术相结合，从而实现对污染物高效经济降解。研究结果可为臭氧高级氧化技术的工程化应用提供参考。关键词老龄垃圾渗滤液；高级氧化技术；臭氧化；过硫酸盐；过氧化氢；EE/OEffectandenergyconsumptionanalysisofagedlandfillleachatetreatmentbydifferentcatalyticozonationFENGHualiang1,2,MAOWenlong1,3,WANGXiaojun1*,CHENShaohua11.KeyLaboratoryofUrbanPollutantConversion,InstituteofUrbanEnvironment,ChineseAcademyofSciences,Xiamen361021,China2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China3.CollegeofResourcesandEnvironment,FujianAgricultureandForestryUniversity,Fuzhou350002,China*Correspondingauthor,E-mail:[e-mail]achatewashardlydegradedbytraditionalwatertreatmentduetoitshighlycomplexcompositionandlowbiodegradability.Therearefewsystematicevaluationsonthelandfillleachatetreatmentbyozone-basedadvancedoxidationprocesses(O3-basedAOPs).ThisstudyinvestigatedthefeasibilityofagedlandfillleachatetreatedbyO3/PS(peroxydisulfate,S2O82-),2020-02-1209:54:06(peroxymonosulfate,HSO5-)andO3/H2O2systemsbasedontreatmentefficiencyandenergyefficiencyunderdifferentinitialpH,temperature,O3,Na2S2O8,KHSO5orH2O2dosages.TheresultsshowedthattheEE/O(electricalenergyperorder)ofO3/PS,O3/PMSandO3/H2O2systemswere662.6,1007.5and1233.7kWh·m-3,respectively,undertheoptimumconditions.ThetreatmentefficiencyofO3/PMSsystemswassimilartoO3/H2O2andwashigherthanO3/PSsystems.Inconsiderationoftreatmentefficiencyandenergyconsumption,theoptimumtreatmentwasobservedwiththeO3/H2O2systemsat25℃,initialpHof6.0,O3dosageof3g·h-1,H2O2dosageof2125mg·L-1andreactiontimeof60min，theEE/Owasreducedto443.9kWh·m-3.Theremovalefficiencyoftotalorganiccarbon(TOC)andthereactionrateconstantwere27.1%and0.0053min-1,respectively.AndtheBOD5/CODvaluealsoincreasedfrom0.18to0.26.TheanalysisshowedthatO3-basedAOPswereenergy-intensive,thecombinationofcatalyticozonationandlow-costbiologicaltreatmenttechnologiesmightachieveefficientandeconomicdegradationofpollutants.ThisstudycanbeconsideredasareferencefortheengineeringapplicationofO3-basedAOPs.Keywordsagedlandfillleachate；advancedoxidationprocesses；ozonation；persulfate；hydrogenperoxide；EE/O随着中国经济持续高速增长和城市化率的提高，城市生活垃圾的产生量也迅速增加。相比于焚烧、堆肥等处置方法，就开发和建设成本而言，城市生活垃圾的填埋处置最为廉价[1]，目前仍然被大规模应用。在我国，采用填埋方式处置的垃圾约占全部处置垃圾的70%[2]，填埋所产生的巨量垃圾渗滤液对生态环境和人体健康的危害日益引起广泛关注。随着垃圾渗滤液的污染控制和排放标准日趋严格，对垃圾渗滤液处理工艺技术的改进和开发也提出了更高的要求。垃圾渗滤液中含有大量难生物降解性有机物（包括酚类化合物、含氮化合物、酯和酮、烯烃、烷烃、醇类、多环芳烃、胺类和邻苯二甲酸类）、氨氮、无机盐以及重金属等[3-7]，其成分与诸多因素相关，如降水、气候条件、垃圾类型和组成等，尤其是填埋龄[1]。一般而言，随垃圾填埋龄的增加，垃圾渗滤液的pH由酸性转变为碱性，氨氮浓度逐渐增高，可生物降解性逐渐下降[1,8]。老龄垃圾渗滤液的填埋龄一般达10a以上，其有机物以腐殖酸、富里酸类等难降解物质为主，具有可生化性差、氨氮浓度较高等特征[1]。高级氧化技术（advancedoxidationprocesses,AOPs）可去除传统技术无法处理的难降解有机物，并可提高污水的可生物降解性[9]，因此，将其应用于老龄垃圾渗滤液的处理极具推广潜力。AOPs包括2个过程，即高反应性的自由基的形成及其与有机化合物发生的自由基反应[8]。目前，对基于臭氧（O3）、过氧化氢（H2O2）和过硫酸盐（S2O82-、HSO5-）的AOPs研究比较广泛。其中O3的氧化性极强，其氧化还原电位达2.07V，可与大多数有机物发生反应，速度快且无二次污染[10]。在基于O3的AOPs中，H2O2通过提供羟基自由基（·OH）和生成·OH的引发剂（H2O2部分分解产生HO2-），来促进O3对污染物的分解[11]。硫酸根自由基（SO4·-）不仅具有更强的氧化性（E0=2.5~3.1V）和更长的半衰期[12]，且其对pH的适应范围广（pH=4~9）[13]。而SO4·-一般由过一硫酸盐（HSO5-,PMS）或过二硫酸盐（S2O82-,PS）经紫外光、热、过渡金属、碱或强氧化剂活化生成[14]。各种高级氧化过程产生的自由基攻击目标有机物，从而实现有机物的高效降解。YUAN等[15]比较了O3、PMS、O3/PS、O3/PMS和O3/H2O2体系降解布洛芬（IBP）的结果，指出O3/PMS对IBP的降解能力最强。对于垃圾渗滤液的处理，目前多限于利用某种特定的高级氧化过程评价有机物的降解