粉煤灰负载Fe3非均相光催化降解苯酚研究朱莹佳

［］（07SL011008）ImmobilizedFe3+-flyash:anefficientheterogeneousphoto-FentonoxidationcatalystforthedegradationofphenolZhuYingjia1，2，XiaoYutang1，2，YinYuling1，GaoGuandao1（1.KeyLaboratoryofTianjinMunicipalEcologicalEnvironmentRemedyandPollutionControl，SchoolofEnvironmentalScience&Engineering，NankaiUniversity，Tianjin300071，China；2.NationalKeyLaboratoryofNanjingInstiuteofGeography&Limnology，ChineseAcademyofSciences，Nanjing210008，China）Fe3+1，2，1，2，1，1（1.，，300071；2.，，210008）［］Fe3+，UV/Fenton，，、、H2O2pH，。：Fe-A1，pH3，H2O25.0mmol/L，0.2g/L，500mL100mg/L，60min95%，3，60min93%。［］；UV/Fenton；；［］X703.1［］A［］1005-829X（2009）08-0028-04Abstract：HeterogeneouscatalysthasbeenpreparedwithflyashloadedwithFe3+，anditseffectonthedegradationofphenolinUV/Fentonhasbeenstudied.Theeffectsofthepreparationmethodonitscatalyzingefficiencyandsta-bilityarediscussed.Furthermore，theeffectsofitsreactionsystem，loadingcapacityofFe3+，doseofH2O2，andini-tialpHonphenoldegradationefficiencyareinvestigated.Moreover，thereusabilityofthecatalystisexamined.TheexperimentalresultsshowthatcatalystFe-A1preparedbyimpregnationmethodhasbetterstabilityandcatalyzingcapacity.Thestandardconditionsareasfollows：pH=3，H2O2dosage=5.0mmol/L，andthecatalystdosage=0.2g/L，thedegradationefficiencyofphenolreachesabove95%within60minfor500mLofphenolsimulatedwastewaterwithaninitialmassconcentrationof100mg/L.Afterthecatalystisreusedfor3times，thephenoldegradationeffi-ciencyisstillabove93%within60min.Keywords：catalyst；UV/Fenton；phenol；heterogeneousreaction29820098IndustrialWaterTreatmentVol．29No．8Aug．，2009、，Fenton、UV/FentonHO·，，〔1-2〕。FentonFe（），，pH，。，Fe2+/Fe3+Y、Nafion，，，〔3-5〕。，，、，、。，28——2009－08，29（8）2009－08，29（8），〔6-7〕。Fe3+，，。11.1：，60~100，；；，30%；FeCl3·6H2O、。：VIS-723G（）；pHS-25pH（）。1.2Fe3+（1）。，5g50mL1.02gFeCl3·6H2O，110℃，Fe-A1，500℃4h。FeCl3·6H2O（Fe3+）。（2）。，5g100mL6.76gFeCl3·6H2O2.65gNa2CO3，6h，70℃1d，，，，Fe-A2。1.3UV/Fenton，，H2O2，150W，，，。，UV/Fenton：500mL100mg/L，H2O25.0mmol/L，0.2g/L，30℃，pH3。1.44-；。22.1，，，Fe3+Fe-A1Fe3+，41.3mg/g，Fe-A2Fe3+，13.1mg/g。Fe3+Fe3+，FeCl3·6H2OFe3+。，：500mL100mg/L，pH3，H2O25.0mmol/L，0.2g/L，60min。，1。1，Fe-A1Fe-A20.328mg0.115mg，Fe-A2，Fe-A1，7.93%，Fe-A1，，，Fe-A1Fenton。，Fe-A1、Fe-A2（Fe3+=3.78mg/g），，，0.10、0.32、1.00g。1。Fe2O3，Fe2+H2O2Fenton，，60min42%，Fe3+Fe-A1Fe-A2，Fe-A1Fe-A2，，0.10gFe-A130min90%。10080604020010203040506070/minFe-Al（0.10g）Fe-A2（0.32g）（1.00g）/（mg·L-1）11Fe3+/mg/mg/%4.130.3287.931.310.1158.75/gFe-A10.1Fe-A20.1，：Fe3+29——2009－08，29（8）2009－08，29（8），、，Fe3+Fe-A1Fe-A2，Fe-A1。2.2Fe3+UV/Fenton，4（UV、UV/Fe-A1、H2O2/Fe-A1UV/H2O2/Fe-A1），。UV/FentonUV/Fenton，，Fe-A1Fe3+。2。2，UV，，30min10%；H2O2/Fe-A1UV/Fe-A1，30min19.2%25.7%，Fe-A1Fe3+，UV/Fe-A1H2O2/Fe-A1，UV/H2O2/Fe-A1，30min91.7%，UV/Fe-A1H2O2/Fe-A1，H2O2UV/Fe-A1。Fenton，UV/Fenton，，，Fe-A1Fe3+，〔8〕，FentonHO·，。2.32.3.1H2O2H2O20.5、5.0、50.0mmol/L，，Fe-A1UV/Fen-ton。H2O2，3。3，H2O2，H2O25.0mmol/L，60min，95%，H2O250.0mmol/L，，H2O2，〔9〕，，。Fe-A1UV/FentonH2O25.0mmol/L。2.3.2Fe3+Fe3+，10.1、41.3、91.4mg/gFe-A1。，Fe-A1UV/FentonFe-A1，4。4，Fe-A1Fe3+，；41.3mg/g，Fe3+91.4mg/g，。Fe3+，Fe3+，，〔3，10〕。Fe3+，，。，Fe3+。2.3.3pH，pH12010080604020010203040506070/minFe3+10.1mg/gFe3+41.3mg/gFe3+91.4mg/g/（mg·L-1）4Fe-A1Fe3+120100806040200010203040506070/min/（mg·L-1）UVUV/Fe-A1H2O2/Fe-A1UV/H2O2/Fe-A1UV/H2O2/Fe3+212010080604020010203040506070H2O20.5mmol/LH2O25.0mmol/LH2O250.0mmol/L/min3H2O2/（mg·L-1）30——2009－08，29（8）2009－08，29（8）12010080604020010203040506070/min/（mg·L-1）1236Fe-A1，：Fe3+3、6、8，Fe-A1UV/Fenton，5。5，60min，pH397.8%，pH6，91.7%，pH8，76.8%，Fe-A1UV/FentonpH，pH〔11〕，。（pH3）Fe2+〔12〕，Fe-A1，Fe-A1pH3。2.4Fe3+，Fe-A1UV/Fenton，Fe-A1，，，6。6，3，Fe-A1，60min93.4%，，Fe3+，。3，Fe-A1，UV/Fenton，，FentonpH。100mg/L，H2O25.0mmol/L，0.2g/L，pH3，60min97.8%，。［］［1］GrigoropoulouH，PhilippopoulosC.Homogeneousoxidationofphe-nolsinaqueoussolutionwithhydrogenperoxideandferricions［J］.WaterSci.Technol.，1997，36（2/3）:151－154.［2］KangN，LeeDS，YoonJ.KineticmodelingofFentonoxidationofphenolandmonochlorophenols［J］.Chemosphere，2002，47（9）:915－924.［3］PhuNH，HoaTTK，TanNV，etal.Characterizationandactiv-ityofFe－ZSM－5catalystsforthetotaloxidationofphenolinaqueoussolutions［J］.AppliedCatalysisB:Environmental，2001，34（4）:267－275.［4］KariP，MikaS.Heterogeneouswaterphasecatalysisasanenvi-ronmentalapplication:areview［J］.Chemosphere，2002，48（10）:1047－1060.［5］LiouR，ChenSH，HungMY.Fe（）supportedonresinasef-fectivecatalystfortheheterogeneousoxidationofphenolinaque-oussolution［J］.Chemosphere，2005，59（1）:117－125.［6］WangX，WuH.Environmental-benignutilisationofflyashaslow-costadsorbents［J］.JournalofHazardousMaterials，2006，136（3）:482－501.［7］YolandaF，RobertoF，AlbertoAG，etal.HeterogeneouscatalysisintheFenton-typesystemreactiveblack5/H2O2［J］.JournalofMolecularCatalysisA:Chemical，2008，281（1/2）:184－191.［8］NoorjahanM，DurgaKumariV，SubrahmanyamM，etal.Immobi-lizedFe（）－HY:anefficientandstablephoto－Fentoncatalyst［J］.AppliedCatalysisB:Environmental，2005，57（4）:291－298.［9］CentiG，PerathonerS，TorreS，etal.CatalyticwetoxidationwithH2O2ofcarboxylicacidsonhomogeneousandheterogeneousFen-ton-typecatalysts［J］.Catal.Today，2000，55（1/2）:61－69.［10］KavithaV，PalaniveluK.TheroleofferrousioninFentonandphoto-Fentonprocessesfort