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第4讲核辐射探测器的最新进展汲长松中核(北京)核仪器厂2009年11月核辐射探测器的发展是核技术进展的标志之一,一个国家核辐射探测器的研制与制作水平,也是该国核技术水平高低的重要标志之一。核辐射探测器的发展与核探测技术的发展同步,经历了由计数,测谱,到图像显示的发展历程。对核辐射探测器的发展要求是:辐射转换效率高、高探测器效率、快时间、高(脉冲幅度、能量)分辨率以及大体积,组成阵列等。生产工艺、探测器使用环境条件与价格最近十几年来,研制成功多种新型核辐射探测器,部分新品种已经形成为商品而逐渐被市场接受;部分探测器已经被淘汰或被逐步取代;部分“老”探测器被重新认识而得以“重用”。1.新型核辐射探测器1.1LaCl3(Ce)与LaBr3(Ce)LaCl3(Ce)是用铈(Ce)激活的氯化镧晶体。LaBr3(Ce)是用铈(Ce)激活的溴化镧晶体。它们都近几年研制成功的镧系元素新型γ闪烁体。其中,特别是LaBr3(Ce),其对γ与X射线的高阻止本领;快闪烁时间;极高的能量分辨率以及稳定的温度特性,使其应用前景诱人。LaCl3(Ce)与LaBr3(Ce)最突出的特点是高能量分辨率。对137Csγ的光电峰分辨率分别为3.9%与2.8%。.其次是快闪烁时间与高光输出。有人预言LaBr3(Ce)将是NaI(Tl)的升级换代的高性能探测器LaCl3(Ce)LaBr3(Ce)闪烁体主要技术数据LaCl3(Ce)LaBr3(Ce)密度,g/cm3:3.705.29潮解性:是是最强发射波长,nm:350~430380折射率(最强发射波长):1.9~1.9闪烁衰减时间,ns:16快成分28慢成分220光输出,光子/keV:4963能量分辨率(662keV,典型),%:3.92.8图1LaBr3(Ce)闪烁体BriLanCe380的发射谱及双碱光电倍增管不同光窗的量子效率B—硼硅玻璃;W—透紫玻璃;Q石英玻璃1.2CdZnTe/CdTe二十多年的探索与对比而最后胜出的化合物半导体探测器。决定性的优点:半导体探测器的极高能量分辨率,可在室温下很好地工作CdTe/CdZnTe(20%ZnTe,80%CdTe)晶体的原子序数高、禁带能宽大、电阻率高,非常适合探测能量(10~500)keV的光子,目前的生产工艺可制备体积为(1~2)cm3的CdZnTe/CdTe单晶,探测能量达到1MeV以上在X射线、γ射线能谱测量方面具有广泛应用前景。CdZnTe/CdTe晶体性能接近CdZnTe和CdTe晶体的基本特性半导体种类CdTeCdZnTe原子序数48.5248.30.52禁带宽度,eV1.441.6电阻率,Ω·cm约109(1~5)×1010(μτ)e,103cm2/V(0.1~2)(0.8~9)(μτ)h,105cm2/V1~100.1~1密度,g/cm35.855.81为了充分应用塑料闪烁探测器的大体积、易成型与价格低,以及可大批量生产等优势,近些年来已研制成功多种掺杂塑料闪烁体,用于满足诸如中微子、慢中子与γ探测等特殊需求1.3掺杂塑料闪烁体1.3.1含钆(Gd)塑料闪烁体特性Gd质量份额,%0123密度,g/cm31.1721.1821.1951.204折射系数1.4801.4751.4561.457Gd原子数,×1022/cm300.00470.00950.0143H原子数,×1022/cm35.415.395.385.35C原子数,×1022/cm33.823.733.643.53最强发射波长,nm424424425425透度(λmax),%82.880.778.275.2光输出,%100796251热中子(E≤0.5eV)探测器效率0910.512.51.3.2含铅(Pb)塑料闪烁体塑料闪烁体(含铅10%)性能指标密度,g/cm3:1.12光产额,光子/MeV:5000闪烁衰减时间,ns:2能量分辨率(662keV),%:30时间分辨(FWHM),ps:1000潮解性:不光电子产额:250[1.511keV能量沉积;2.50%光收集效率;3.20%量子---光电子转换效率]1.3.3含氘(D)塑料闪烁体[191]在塑料闪烁体中,用氘取代氢而制成的塑料闪烁体。a中微子ν与氢核的(ν,H)反应,伴随很强的本底。而(ν,D)反应中没有这一本底。b快中子与含H物质作用,反冲质子能量分布为以中子最大能量为上限的等几率分布。而快中子与含D物质作用,反冲质子能量分布中出现峰,这可以用于本底甄别,有效探测快中子。1.4Gd2(SiO4)O:Ce与Lu2(SiO4)O:CeGd2SiO5:Ce是过氧正硅酸钆(铈),简记作GSO,或GSO:Ce。Lu2SiO5:Ce过氧正硅酸镥(铈),简记作LSO,或LSO:Ce。GSO:Ce闪烁体最早于1983年,由Takagi和Fukazawa已报告研制成功,但是作为闪烁探测器引起重视,是近几年的事情。因此可以说,上述两种用铈激活的镧系元素晶体闪烁体,是近几年来闪烁探测器研制的最新进展。LSO与GSO的主要特点是有效原子序数高,γ阻止本领大;闪烁衰减时间快,可用于快计数;光输出与闪烁衰减时间随温度的变化极为平缓(GSO)。Gd2SiO5:Ce与Lu2(SiO4)O:Ce闪烁体技术数据GSOLSO密度,g/cm3:6.717.4最强发射波长,nm:430420相对闪烁效率[NaI(Tl)],%:2075[是BGO的5倍]光输出,光子/MeV:7.8×103闪烁衰减时间,ns:6040快成分56(85%~90%)慢成分600(10%~15%)折射系数(发射峰波长):1.91.82有效原子序数:5966能量分辨率(662keV),%:8.012.4辐射长度,cm:1.141.5Bi4Si3O12---------本证晶体-----------BSO密度,g/cm3:6.80[7.13]最强发射波长,nm:480最强激发波长,nm:285闪烁截止波长,nm:350相对闪烁效率[相对BGO],%:20[12]闪烁衰减时间(室温),ns:100?300折射率(480nm):2.062.15能量分辨率(662keV),%:30辐射长度,cm:1.15潮解性:不发光效率的温度效应,%/K:-2光电子产额,光电子/MeV:90闪烁衰减时间增大20倍1.6金刚石探测器--------俄罗斯研制成功一种由金刚石制作的核辐射探测器供应市场。ПДПС-1K(PDPS-1K)型金刚石探测器,主要用于γ、β与质子剂量测量。特点:天然金刚石为原材料、灵敏度高、耐辐照、耐高温、组织等效性、灵敏度与射线入射方向无关与防水性。技术指标γ与β射线计量率量程,Gy/min:0.05~30能量响应区间,MeV:γ0.08~25β4~25灵敏度,C/Gy:(0.5~5.0)×10-7转换特性的非线性,%:±2电压,V:+100暗电流,A:≤5×10-13灵敏区厚度,mm:0.1~0.4灵敏体积,mm3:1~6耐辐照,Gy:1072.其他准新型探测器2.1Bi4Ge3O12(BGO)锗酸铋----一种问世仅仅十几年的新型闪烁体,本征晶体。阻止本领高,余辉小,化学性能稳定,机械强度好,现已被广泛采用。主要用于许多γ计数的场合。对BGO的深入研究揭示了其许多特点。a.BGO的发光机制是Bi3+离子的3P1态→1So态的电跃迁。因此,BGO的发光机制与NaI(Tl)不同。BGO本身是一种纯闪烁晶体,其发光不受激活剂在晶体中的浓度及分布的均匀性的影响。b.图2示出BGO在295K时的荧光特性曲线。发射光谱分布在(350~650)nm区间,峰值在480nm。由图可见,BGO的吸收特性曲线与发光特性曲线并不重叠,即BGO不吸收它自身所发的光。图中还叠加上普通光电倍增管和硅光电二极管的光谱响应曲线。可以看出BGO的发射光谱与普通光电倍增管和硅光电二极管的光谱响应特性相匹配。因而BGO的应用对光电倍增管和电子学线路没有特殊要求。图2BGO荧光特性、普通光电倍增管和硅光电二极管的光谱响应特性c.理论计算得到的BGO和NaI(Tl)的量子效率,对于同一能量,在光电区内,BGO的量子效率比NaI(Tl)的高。但是由于BGO的折射率高(480nm,n=2.15),而普通光耦合相关材料的硅胶,n≌1.5,空气为1,光电倍增管窗玻璃一般为1.5,因此,BGO所发出的闪烁光中的一大部分,由于全内反射而被“困于”闪烁体内。用放射源作的实际测量发现,光电倍增管所接收到的BGO晶体发出的闪烁光,仅仅是NaI(Tl)晶体在相同条件下的(8~16)%。2.2BaF2氟化钡也是一种纯晶体。它在α、β及γ射线作用下能产生闪烁。BaF2晶体作为闪烁体来说,其最重要的特征是兼有无机闪烁体对γ射线的高探测器效率,输出脉冲幅度谱线中有光电峰及有机闪烁体的快时间特性。主要用于核医学中正电子湮没技术与高能物理中。其主要特点是平均原子序数高、密度大,对γ射线具有较高的阻止本领;不潮解;荧光发射谱中存在两种波长不同的衰变成分;对γ射线线性响应好,对自身闪烁光的自吸收较小。.闪烁衰减时间中快成分为0.6ns;慢成分为620ns;快成分与慢成分光发射强度比在快成分的频谱范围(约220nm)内,约为70:1;图3BaF2闪烁体的发射光谱及27mm厚的透光率分子量175.34熔点,℃1280[1354]沸点,℃2137溶解度(23℃),g/100gH2O0.17[0.12]热膨胀系数(20~120℃),1×10-6/K18.9[18.4]硬度(Mho)3Knoop硬度,kg/mm284young’smodulus,N/m26.4×1010热导率0.017比热(27℃),J/kg·℃456.0介电常数7.33解理面:<111>晶格常数,nm0.6196潮解性不密度,g/cm34.88[4.9]有效原子序数54最强发射波长,nm3获得新发展的”老”探测器3.1.衬硼电离室与衬硼正比计数管一种室内壁上或在有适当形状的电极上涂以硼灵敏层,用来探测中子的电离室和正比计数管。中子探测基于核反应法,反应方程为10B(n,α)7Li。电离是反应生成核α粒子与锂核引起的。应用固体硼涂层比气态BF3的优越性在于可以选择更为合适的工作气体。硼衬层应很薄,以减小对α粒子及7Li核的吸收。这样,至少有一个产物核(α粒子或7Li核)能从硼层中逸出而进入工作气体中。只有对应这情况的中子才能被记录。10B俘获中子放出的α粒子能量为1.47MeV(7Li核的能量为0.84MeV)它对应的在硼中的射程是0.85mg/cm2。能量为0.025eV的热中子在10B中的自由程λ等于4.2mg/cm(RS-P7-0812-117)硼衬电离室性能指标热中子灵敏度,cps/nvγ场0R/h4±20%103R/h~2工作电压,V600~850信号输出(平均),C2×10-13[600V时]分布电容,pF7工作温度(最高),℃200绝缘电阻(25℃),Ω≥1012耐γ强度,R/h105一种高效热中子多块衬硼板的电离室。电离室为φ30×59mm2,内装12块衬硼的平行板,硼层厚0.5mg/cm2,板间间距1mm,室内充506kPa氩气。工作电压为75V时,热中子探测器效率达24%。图4示出衬硼正比计数管的脉冲幅度谱。由图可见,谱中不存在“谷”区,因此它不具有积分计数率—高压漂移与甄别阈漂移的“坪”特性。其长期工作稳定性不如BF3正比计数管。另外,由于其对应中子反应的平均沉积能量比BF3正比计数管的小,其对γ辐射的幅度甄别性能也不如BF3正比计数管。衬硼正比计数管的突出优点是寿命长,其积分中子注量可达1018中子/cm2。衬硼正比计数管仅工作于脉冲制式。图4衬硼正比计数管输出脉冲幅度实验谱典型衬硼正比计数管的阴极为φ25.4mm纯铝外壳;阳极为φ25μm不锈钢丝。充有26.6kPa的氩气+15%CO2混合气。这使电荷收集时间短(~250ns);并增强在强辐射场长期工作的稳定性。绝缘为高质量的Al2O3。硼衬是决定衬硼正比计数管质量的关键。10B厚度~0.4mg/cm2。衬硼正比计数管被用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