氙中毒11.

核工程原理氙中毒中子鈾-235原子核XY中子U23592++n10n10+v+能量中子核裂变XY裂变产物核裂变反应中产生能量、中子以及中等质量的核。核裂变的方式有很多种，其中绝大部分裂变成2个碎片。裂变碎片的质量—产额曲线如图所示。对于热中子裂变来说，目前已发现80种以上的裂变碎片，其质量的范围大约在72~161之间。裂变碎片的质量—产额曲线裂变产物在所有的情况下，这些裂变碎片都具有过大的中子-质子比。它们通常要经过一系列β衰变，将过剩中子转变为质子才成为稳定核。裂变碎片和它们一系列的衰变产物都叫裂变产物。热中子反应堆的初始装载核燃料中通常只有235U和238U这两种重同位素，但随着反应堆的运行，裂变产物不断积累，在最终乏燃料的裂变产物中可以包含有300多种不同核素的各种放射性和稳定同位素。裂变产物裂变产物中有些元素核，具有相当大的热中子吸收截面，它们将消耗堆内的中子，通常把这些中子吸收截面大的裂变产物叫毒素。其对反应堆反应性产生的影响是不可忽略的。反应性有效增殖因数keff是反应堆最重要的一个宏观物理量。一座反应堆的keff应该在1附近。keff与1的相对偏离定义为反应性ρ：ρ＝(k－1)/kρ=0：临界；ρ0：超临界；ρ0：次临界反应性影响反应性的因素很多，最重要的是堆内材料成份的改变及材料温度的改变。反应堆运行时要对这些因素对反应性的影响进行有效的控制，使得反应堆保持受控运行状态。实际上，反应堆总要设计成keff1，反应堆运行时调节keff使其为1，停堆时调节keff使其小于1。反应堆冷态停堆情况下(假使全部停堆系统全部移出堆芯)反应性大于0的部分称作剩余反应性。裂变产物对反应性的影响从简单的单群四因子模型出发，讨论一下裂变产物对反应性的影响。首先写出在单群近似下的有效增殖因数表达式其中：F，M表示燃料和慢化剂；p—逃脱共振俘获概率；Λ—不泄漏概率pkMaFaFf裂变产物对反应性的影响假设裂变产物对p和Λ不产生重大的影响，那么有裂变产物积累时的有效增值因数将等于pkPaMaFaFf其中：为裂变产物的热中子宏观吸收截面Pa裂变产物对反应性的影响这样，根据反应性的定义，可以导出裂变产物所引起的反应性的变化为(1)Σa为不存在裂变产物时芯部的热中子宏观吸收截面。这种由于裂变产物的存在，吸收中子而引起的反应性变化称为裂变产物中毒。aPaMaFaPakkk应该指出，由于裂变产物的分布是非均匀的，并且采用均匀裸堆的单群四因子模型也是很粗略的，因此采用上式来计算裂变产物中毒的误差是比较大的。在反应堆的实际设计中，一般都是采用数值方法直接对裂变产物中毒进行计算。裂变产物-氙在裂变产物中，对热中子反应堆来说，有两种同位素特别重要：135Xe和149Sm。一方面是因为它们具有非常大的热中子吸收截面和裂变产额，因而其浓度在反应堆启动后便迅速增长，不久便趋于饱和，对反应性有效大的影响；另一方面，由于放射性的衰变使它们的浓度在工况变化时发生迅速的变化。这些将使在反应堆的启动、停堆及功率升降时反应性在较短时间内发生较大的变化，给运行造成困难。因此，对于热中子反应堆来讲，有必要对这两个同位素的中毒情况进行单独的研究和计算。氙浓度随时间的变化上图给出了质量数为135的裂变产物的衰变链。235U裂变时，135Xe的直接产额仅为0.00228，但是它的先驱核的直接裂变产额去很高，它们经过β-衰变后形成135Xe，这样135Xe的总体产额，可达到6%以上。氙浓度随时间的变化由图可以看出，135Sb(锑)和135Te(碲)的半衰期都非常短，因此可以忽略它们在中间过程中的作用，把135Sb和135Te的裂变产额和135I的直接裂变产额之和作为135I的裂变产额，即其中，是135I的直接裂变产额。ITeSbII氙浓度随时间的变化由于135I的热中子截面仅为8b，它的半衰期也只有6.7h，在热中子通量密度为1014cm-2·s-1的时候，，即135I由吸收中子引起的损失项远小于它衰变引起的损失项，因此可以忽略135I对热中子的吸收，认为135I全部都衰变成135Xe，这样就可以简化上图，得到简化后的135Xe衰变图。410IIa氙浓度随时间的变化氙浓度随时间的变化以单群为例，根据简化后的衰变图，可以给出135I和135Xe的浓度随时间变化的方程式)3()2(tNtNdttdNtNdttdNXeXeaXeIIfXeXeIIfII氙中毒在热中子反应堆中，135Xe是所有裂变产物中最重要的一种同位素，一方面因为它的热中子吸收截面非常大，如图所示，在中子能量为0.025eV时，135Xe微观截面达2.7×106b左右。在热能范围内它的平均吸收截面大约为3×106b，因此在热中子反应堆中，必须认真考虑135Xe中毒所带来的影响。但是在高能区，135Xe的吸收截面随中子能量的增加而显著的下降，因此在快中子反应堆中，氙中毒的影响是比较小的。氙中毒由于135Xe具有很大的吸收截面和短的半衰期在反应堆启动后，135Xe的浓度将很快的增加并趋近饱和；停堆后又将很快的衰变；这些变化将使反应性在短时间内发生较大的变化，给反应堆的运行带来很多问题。下面将讨论反应堆在启动、停堆以及功率变化时的氙中毒情况。反应堆启动时的氙中毒对于一个新的反应堆，135I和135Xe的初始浓度都是0。t=0时刻，反应堆在开始启动，且很快就达到了满功率。可以近似认为在t=0时刻中子通量密度瞬时达到了额定值，并且一直保持不变。利用(2)和(3)式，并采用下列的初始条件：000XeINN反应堆启动时的氙中毒设中子通量为φ，求解(2)、(3)式，可得反应堆启动后，I和Xe的浓度随时间的变化规律为(4)(5)反应堆启动时的氙中毒由(4)、(5)式可知，I和Xe的浓度随运行时间的增加而增加。当t→∞，指数项都趋于0。此时，I和Xe的浓度为平衡浓度，用NI(∞)和NXe(∞)表示，有其中：γ=γI+γXe。反应堆启动时的氙中毒左图给出φ=1014cm2s-1和宏观裂变截面为0.1m-1时，I和Xe浓度随时间变化的曲线。由图可以看出，反应堆在稳定功率下运行，约40h后，I和Xe的浓度即可接近平衡值。反应堆启动时的氙中毒Xe将Xe平衡时的浓度代入(1)式，可得到由平衡氙浓度所引起的反应性变化值，即平衡氙中毒。用表示。XeaXeafaXeaXeaXeXeN由式可以看出，平衡氙中毒与φ有关。反应堆启动时的氙中毒φ值很小时，平衡氙中毒也很小。如φ=1010cm2s-1时，平衡氙中毒约为10-5。即说明反应堆在低功率运行时，平衡氙中毒可以忽略不计。当φ»λXe/σXe=0.756×1013cm2s-1时，有afXe此时，平衡氙中毒与热中子通量无关，而只与堆芯的宏观裂变截面和宏观吸收截面的比值有关。如Σf/Σa=0.6~0.8时，则平衡氙中毒约为0.04~0.05。这表明对于满功率运行的反应堆，平衡氙中毒不可忽略。反应堆启动时的氙中毒反应堆在额定功率运行时的热中子通量密度一般都比较高，因此可采用上式来近似地计算平衡氙中毒。若反应堆在低于额定功率下运行，则平衡氙中毒与运行的功率大小有关，右图表示在某反应堆运行过程中，平衡氙中毒与反应堆中子通量密度水平或运行功率的关系。反应堆停堆时的氙中毒从Xe的衰变图可知，在反应堆运行时，135Xe的产生有两条途径，即由燃料核裂变直接产生和由135I的β-衰变而产生，前者与反应堆的中子通量密度值有关。由于135Xe的裂变产额比较小，而且只要反应维运行两天以后，135I已达到饱和浓度，这时135Xe主要是由135I的β-衰变产生的。135Xe的消失也有两条途径，即由于135Xe吸收中子和135Xe的β-衰变而消失，前者也与反应堆的中子通量密度有关。当反应堆中平均热中子通量密度值为0.756×1013cm-2·s-1时，由135Xe吸收中子和由135Xe的β-衰变所引起的消亡率两者刚好相等。但在热中子反应堆中，平均热中子通量密度一般都大于这个值，因此在正常功率运行时，135Xe主要靠吸收中子而消失。反应堆停堆时的氙中毒反应堆停堆后，φ→0，此时：135Xe只能通过β-衰变消失，而同时135I的β-衰变而产生。而135Xe的半衰期大于135I的半衰期。这将导致在停堆后的一段时间内，135Xe的浓度将增加。但停堆后不在继续裂变生成135I，因此135I的浓度逐渐减小，而135Xe的浓度增加到达某个极值后将逐渐减小。反应堆停堆时的氙中毒假设反应堆已经建立了平衡氙浓度，然后突然停堆，即φ降为0，此时135Xe和135I的燃耗方程为初始条件为：NI(0)=NI(∞)，NXe(0)=NXe(∞)。tNtNdttdNtNdttdNXeXeIIXeIII(6)(7)反应堆停堆时的氙中毒求解上述微分方程组(6)、(7)，可知将平衡氙和平衡碘代入，有φ0是停堆前的中子通量。反应堆停堆时的氙中毒0000fXeXeaXeXeIXeatXedttdN121101076.2scmIXeaXeXe为了分析停堆后的氙中毒，将氙浓度对时间微分并令t=0，有当有0dttdNXe这表明，停堆后的一段时间内，Xe浓度是上升的，氙中毒总是增加的。反应堆停堆时的氙中毒令dNXe(t)/dt=0，则可求出停堆后的氙浓度最大值的发生时间，用tmax表示可以看出，tmax与停堆前的中子通量有关。但当这表明，反应堆在停堆后11h左右出现最大氙中毒。htscmXeIXeIXeaXe3.11ln1,10max12130反应堆停堆时的氙中毒从图中可知，停堆后135Xe的浓度先是增加到最大值，然后逐渐地减小；剩余反应性随时间变化则与135Xe浓度的变化刚好相反，先是减小到最小值，然后又逐渐地增大，通常把这一现象称为“碘坑”，因为这一现象主要是由于停堆后135I继续衰变成135Xe，使135Xe浓度增大所引起的。从停堆时刻开始直到剩余反应性又回升到停堆时刻的值时所经历的时间称为碘坑时间，以tI表示。在碘坑时间内，若剩余反应性还大于零，则反应堆还能靠移动控制棒来启功，这段时间称为允许停堆时间，以tp表示；若剩余反应性小于或等于零，则反应堆无法启动，这段时间称为强迫停堆时间，以tf表示。反应堆停堆时的氙中毒停堆后反应堆剩余反应性下降到最小值的程度称为“碘坑深度”。其与反应堆停堆前运行的热中子通量密度密切相关，热中子通量密度愈大，碘坑深度愈深。从图中可看出，若热中子通量密度水平低于1×1013cm2s-1，则停堆后氙中毒变化很微小；但若热中子通量密度大于1×1013cm2s-1，则停堆后氙中毒变化很显著(即碘坑深度很深)。假使停堆前反应堆的剩余反应性不足以补偿其氙中毒，那就会出现强迫停堆现象。反应堆停堆时的氙中毒反应堆停堆氙中毒还与停堆方式有关。如可采用逐渐地降低功率的方式来停堆，这就相当于在较低的功率下停堆。从而减小停堆后的碘坑深度。反应堆停堆时的氙中毒如果在停堆后还存在大量氙的情况下重新启动反应堆，那么由于中子通量密度的增加，氙将被大量吸收，其浓度将迅速下降，氙中毒也将迅速减小，如右图所示。此时，反应堆将出现正的反应性，需要采用一定的方式予以补偿。反应堆变功率时的氙中毒假设反应堆在稳定功率下运行了一段时间，已在堆内建立了平衡氙浓度，而在t=0时刻突然改变它的功率，则相应热中子通量密度要从φl变成φ2，堆芯内的135I和135Xe的浓度也要发生改变。这里，在解方程组(2)和(3)时，所采用的初始条件为NI(0)=NI(∞)，NXe(0)=NXe(∞)。为变功率前的平衡浓度。反应堆变功率时的氙中毒解方程，有：可以看出，变功率前后，I和Xe的浓度与变功率前后的中子通