生物样品中MeV质子的能量损失和能量离散的研究

马磊，陈启忠，薛建明，王宇钢北京大学重离子物理教育部重点实验室，北京（1000871）E-mail：[e-mail]摘要：为了研究荷能离子在生物样品中的能量损失和能量离散，我们分别使用1.8MeV和2.8MeV质子分别辐照不同厚度的洋葱内表皮膜，为了增强对比性，在该实验中，我们还使用了Mylar膜和高分子滤膜。当质子穿过生物样品和高分子样品后，我们可以利用透射能谱来测量质子的能量损失和能量离散。实验结果显示，在以上的生物样品中，MeV质子的能量损失值和TRIM程序模拟的结果相吻合，但是质子的能量离散值却与TRIM程序模拟结果有很大的不同。我们将在本文中讨论这种新现象的机理。关键词：MeV质子，能量损失，能量离散，生物样品1.引言自从上个世纪八十年代，我国科学家余增亮率先将低能离子注入技术推广应用到农作物育种[1]，微生物等诱变，辅助基因介导[2]等以来,低能离子注入技术已经广泛地应用于生物领域。许多实验单位进行了关于荷能离子透射生物样品的实验研究，例如，中科院近代物理研究所杨汉民、卫增泉[3]等人的实验结果表明离子射程是TRIM程序模拟的两倍。北京大学重离子物理研究所薛建明[4]、刘峰[5]等的研究也表明荷能离子穿透生物样品后，有很少量离子存在长程穿透行为。山东大学物理系王瑞金、夏曰源[6]等人采用500KeV-1MeV的He离子透射能谱法测量玉米种皮、葡萄果皮和番茄果皮等样品，提出了生物体内可能存在类似于“沟道”的开放通道，从而使得少量入射离子的实际射程远远大于理论射程。有关能量离散的传统理论描述荷能离子与金属、绝缘体包括高聚物等结构均匀性物质相互作用时是比较成功的。然而，在描述荷能离子与结构非均匀性薄膜时却出现了非常大的偏差。例如，日本Kyoto大学的MitsuoTosaki等人[7]利用不同大小的碳粒子粉末制成密度不均匀的、非均匀结构的薄膜样品，采用热解石墨和金刚石作为均匀样品，然后用5.5MeV碳粒子分别透射上述三种实验样品。实验结果显示，对于能量损失方面而言，无论是均匀样品还是非均匀样品，实验结果与理论结果符合的都很好；然而能量离散规律则存在明显的差异：对均匀样品来说，实验结果和理论结果符合的较好，但对非均匀样品来说，实验结果与理论结果相差很大。法国巴黎大学G.Amsel等人[8]的研究也显示了类似的实验结果，即在非均匀样品中，能量离散值与理论值存在较大的偏差。从以上所述，不难看出，以前的研究工作大多数集中在能量损失或离子射程方面，在荷能离子穿透生物样品及结构非均匀性样品能量离散方面的研究开展的还很少。本文的主要目标是通过质子透射能谱来测量不同能量的质子透射生物样品和Mylar膜、高分子滤膜样品后的能量损失和能量离散值，然后将实验结果与TRIM程序模型计算结果进行比较分析，以期找出实验结果的能量损失及能量离散与理论的异同，并总结出一定规律。2.实验本实验所选用的质子束的能量为1.8MeV、2.8MeV两个能量，离子能量选取的原则是离子束能够穿透样品膜且在样品中的能量损失比较均匀。所有实验均在北京大学2×1.7MV串1本课题得到博士点基金（20030001085）和国家自然基金（10435020）的资助。-1-列静电加速器的离子注入线上完成，辐照环境为高真空环境（真空度可达10-5Pa）。所用探测器为金硅面垒探测器，对其所加偏压为120V，放大倍数为100（粗调100，细调9），探测器死时间控制在25%以内。由于入射离子的电流强度非常弱，已经无法从束流积分仪读出，离子辐照剂量以透射能谱曲线（高斯谱线）的波峰处计数达到1万个粒子左右为宜。2.1实验样品的制备本实验所采用的样品包括洋葱内表皮膜、Mylar膜和高分子滤膜。洋葱内表皮膜为生物样品。洋葱内表皮膜样品的制作过程如下：将洋葱切成四大块，剥开洋葱的表皮，在表皮内层撕下内表皮膜，然后将膜样品平铺于滤纸上面，待内表皮膜微干后将其夹于书本中保存2天。取出膜样品，这时样品比较干而软，用测量精度为1微米的测微计测量其厚度约为10微米。然后将洋葱切割成10×10mm的正方形方块样品，将它们放置在盛有硅胶干燥颗粒的干燥器中密封，在阴凉干燥处保存。由于生物样品干而脆非常容易损坏，所有样品都经过了严格的检测挑选。首先是光学显微镜下观察，将那些质量分布非常不均匀的样品和存在明显孔洞及叠层的样品剔除；然后对已经选取好的样品做出MeV离子透射能谱，通过透射能谱给出的信息进一步挑出好样品。由于实验中需要对不同样品的不同厚度进行辐照。因此，实验前需将所有样品膜按不同层数堆叠起来，并用铝薄膜将其包裹。根据TRIM程序估计离子在样品中的射程以及样品堆叠后本身的厚度，可以将洋葱内表皮膜堆叠成一至八层不同的层数，将Mylar膜堆叠成一层至六层不同的层数，将高分子滤膜堆叠成一层至三层不同的层数。具体制作流程如下：（1）将样品堆叠成所要求的层数，用精确度为0.1mg的电子天平称出其质量。称量时注意样品的干燥性：从干燥器中取出立即称量，以免样品吸收空气中的水汽。（2）用精确度为1微米的测微计对堆叠好的样品进行测厚，测量多次后计算其平均厚度值。（3）将样品用铝薄膜小心地包裹起来，做好标记，将其放入盛有硅胶干燥颗粒的干燥器中密封，在阴凉干燥处保存。（4）计算样品的密度、质量厚度等参数。2.2实验样品的结构特性洋葱内表皮膜是单层细胞结构，其结构是不均匀的，厚度和面密度均成不均匀分布，含有C、H、O、N四种常见元素，用VarioEL元素分析仪测得各元素百分比含量之比为：C：H：O：N=24：48：26：7。各个样品密度测量值相差比较大，变化范围为0.92g/cm3至1.301g/cm3。大量样品实际测量密度平均值为1.127g/cm3。为了更进一步表明生物样品膜的结构特性，我们使用4.5MeV的He离子透射样品膜（剂量为1×1013ion/cm2），使离子束透射后打在CR-39膜上面，而不是打在探测器上面。由于生物样品膜的厚度不均匀性，离子束穿过样品膜所损失的能量也不一样。由此被辐照后的CR-39膜经化学腐蚀后能够在空间上反映样品膜的结构特性。用光学显微镜观察被穿过不同样品膜的离子束刻蚀过的CR-39膜，得到分别反映洋葱内表皮膜结构特性的离子照相照片如图1所示。由图片可以看出，洋葱内表皮膜厚度非常不均匀，属单层细胞结构，细胞壁、细胞质等结构清晰可见。-2-膜表面的显微镜观测图像。显微镜的放大倍数是100.选择Mylar膜和高分子滤膜是用来进行对照实验，即采用Mylar膜和高分子滤膜所得的实验结果与TRIM程序计算结果以及生物样品的实验结果进行对照比较。Mylar膜的结构简式是C10H8O4，密度是1.397g/cm3，厚度为14微米，是一种结构均匀的材料。高分子滤膜的主要元素成分包括C、H、O、N等，结构简式是C6H11ON，厚度约为37微米，是一种结构不均匀的材料，具有与生物样品结构相似的特性。3.实验结果与分析MeV质子透射实验样品后，测得其透射能谱近似为高斯分布，能量损失值可以由入射离子能量值减去波峰位置对应能量值计算，能量离散值可以根据FWHM值可由如下公式来计算。35.2)()(2122FWHMFWHM−=Ω其中（FWHM）1为穿过薄膜时入射粒子的能谱的半宽度，（FWHM）2为穿过薄膜后出射粒子的能谱的半宽度，Ω为穿过薄膜后引起的能量离散。我们可分别以能量损失值和能量离散值为纵坐标，以实验样品的质量厚度为纵坐标建立坐标系，实验结果如下024681012-20002004006008001000120014001600180020002200Energyloss(KeV)Massthickness(mg/cm2)2.8MeVexperimentalresults2.8MeVtheoreticalresults1.8MeVexperimentalresults1.8MeVtheoreticalresults图22.8MeV和1.8MeV质子透射Mylar膜的能量损失实验值与理论值比较-3-(KeV)Massthickness(mg/cm2)2.8MeVexperimentalresults2.8MeVtheoreticalresults1.8MeVexperimentalresults1.8MeVtheoreticalresults图32.8MeV和1.8MeV质子透射Mylar膜的能量离散实验值与理论值比较024681012020040060080010001200140016001800024681012020040060080010001200140016001800468101214400600800100012001400160018002000468101214400600800100012001400160018002000Energyloss(kev)Massthickness(mg/cm2)2.8MeVexperimentalresults2.8MeVtheoreticalresultsEnergyloss(KeV)Massthickness(mg/cm2)2.8MeVtheoreticalresults2.8MeVexperimentalresults1.8MeVexperimentalresults1.8MeVtheoreticalresults图42.8MeV和1.8MeV质子透射洋葱内表皮膜的能量损失值与理论值比较.左上角为2.8MeV质子透射高分子滤膜的能量损失值与理论值比较0246810120200400600800100012000246810120200400600800100012004681012145010015020025030035040045046810121450100150200250300350400450Energystraggling(kev)Massthickness(mg/cm2)2.8MeVexperimentalresults2.8MeVtheoreticalresultsEnergystraggling(kev)Massthickness(mg/cm2)2.8MeVtheoreticalresults2.8MeVexperimentalresults1.8MeVexperimentalresults1.8MeVtheoreticalresults图42.8MeV和1.8MeV质子透射洋葱内表皮膜的能量离散值与理论值比较.左上角为2.8MeV质子透射高分子滤膜的能量离散值与理论值比较-4-、图4是MeV质子透过不同质量厚度的Mylar、高分子滤膜及洋葱内膜后能量损失的平均值。从这两幅图中的测量曲线可以看出，随着样品的质量厚度的增加，质子透过该种样品时的能量损失逐渐增加；在实验所用的入射质子能量分别为1.8MeV和2.8MeV时，实验测量得到的能量损失的平均值都与基于TRIM程序的模拟计算结果很好地吻合。这说明不管是均质材料还是非均质材料，甚至非均质的生物样品，荷能离子在其中的平均能损都可以用TRIM程序来模拟和描述。图3和图5显示了MeV质子透过不同质量厚度的Mylar膜及洋葱内膜后的能量歧离。图3还显示了对于Mylar膜这样的均质样品，MeV质子穿过该种样品后的能量歧离也可以用TRIM程序来模拟或用Bohr的多次散射理论来描述。图5是洋葱内膜样品的质子能量歧离与样品质量厚度的关系。由图中可以看出MeV的质子穿过这样的样品后其能量歧离非常大，且质量厚度越大越偏离基于TRIM程序模拟的结