三阶非线性光学效应

第5章三阶非线性光学效应5.1克尔效应与自聚焦现象5.2三次谐波产生5.3四波混频5.4双光子吸收5.5受激喇曼散射（SRS）5.6受激布里渊散射（SBS）5.7受激光散射现象的一般考虑5.1克尔效应与自聚焦现象5.1.1克尔效应1.克尔效应克尔（Kerr）在1875年发现:线偏振光通过外加电场作用的玻璃时,会变成椭圆偏振光,如图5.1-1所示,当旋转检偏器时,输出光不消失。作用下,由原来的各向同性变成了光学各向异性,外加电场感应引起了双折射,其折射率的变化与外加电场的平方成正比,这就是著名的克尔效应。图5.1-1克尔效应实验示意图玻璃起偏器线偏振光椭圆偏振光检偏器从非线性光学的角度来看,克尔效应是外加恒定电场和光电场在介质中通过三阶非线性极化率产生的三阶非线性极化效应。假定介质受到恒定电场E0和光电场Eexp(iωt)+c.c.的作用,按(1.1-39)式和(1.1-41)式有..)0,0,(3)(),(),(),(00)3()1(0)3()1(cceEEEtPtPtPti(5.1-1)这表示由于三阶非线性极化的作用,恒定电场的存在使得介质的介电张量元素改变了,且00)3(0)0,0,(3EE(5.1-2)因子3是由于考虑了三阶极化率张量元素的本征对易对称性出现的。2.光克尔效应现在进一步讨论用另一光电场代替恒定电场E0的光克尔效应。假定频率为ω的光电场作用于介质的同时,还有另一束任意频率为ω′的光电场作用于该介质,则由于ω′光电场的作用,会使介质对ω光波的作用有所改变。通过三阶非线性极化效应,将产生与频率为ω′光电场平方有关的三阶非线性极化强度的复振幅P(3)(ω)为)()()(),,(6)()3(0)3(EEEP(5.1-3)假定频率为ω的光波沿z方向传播,由(5.1-3)式可得),,()(43)('')3('20//yyyyEkcn)()()()(20//EnnK(5.1-5)对于偏振方向与频率ω‘光波相平行的光电场来说：对于偏振方向与频率ω‘光波相垂直的光电场来说：),,()(43)('')3('20xxyyEkcn克尔效应可以提供一种改变光波偏振状态的方法。例如，通常使用的非线性介质硝基苯，没有恒定电场时，在光学上是各向同性的。当外加恒定电场后，它就具有各向异性晶体的性质。这时，与E平行和垂直的光波通过它是，便产生相位差：lnn)(2//因为，△n与E02成正比，所以相位差可以通过改变E0调节，其结果可以使得入射线偏振光的振动面转过90度，或者使其变为椭圆偏振光。图5.1-2光克尔效应开关探测光样品激光脉冲起偏器检偏器这种开关的速度取决于样品对激光场的响应时间，一般很短，可达ps。5.1.2激光束的自聚焦现象上述的光克尔效应中，光波的频率ω与产生效应的光波频率ω’不相同，实际上，一束强的光波本身就能起到产生该效应的光波作用。自聚焦是感生透镜效应,这种效应是由于通过非线性介质的激光束的自作用使其波面发生畸变造成的。现假定一束具有高斯横向分布的激光在介质中传播,此时介质的折射率为)(20Ennn其中,Δn(|E|2)是由光强引起的折射率变化。如果△n是正值，由于光束中心部分的光强较强，则中心部分的折射率变化较边缘部分的变化大，因此，光束在中心比边缘的传播速度慢，结果是戒指中传播的光束波面越来越畸变，如图所示。这种畸变好像是光束通过正透镜一样，光线本身呈现自聚焦现象。图5.1-3（虚线为波面,实线为光线）Zf但是，由于具有有限截面的光束还要经受衍射作用，所以只有自聚焦效应大于衍射效应时，光才表现出自聚焦现象。粗略地说，自聚焦效应正比于光强，衍射效应反比于光束半径的平方，因此，由于光束收自聚焦作用，自聚焦效应和衍射效应均越来越强。如果后者增强的较快，则在某一点处衍射效应克服自聚焦效应，在达到某一最小截面（焦点）后，自聚焦光束将呈现出衍射现象。但是在许多情况下，一旦自聚焦作用开始，自聚焦效应总是强于衍射效应，因此光束自聚焦的作用一直进行着，直至由于其他非线性光学作用使其终止。使自聚焦作用终止的非线性光学作用有：受激喇曼散射、受激布里渊散射、双光子吸收和光损伤等。当自聚焦效应和衍射效应平衡时，将出现一种有趣的现象，即光束自陷，表现为光束在介质中传输相当长的距离，其光束直径不发生改变。实际上，光束自陷是不稳定的，因为吸收或散射引起的激光功率损失都可以破坏自聚焦和衍射之间的平衡，引起光束的衍射。与自聚焦效应相反，如果由光强引起的折射率变化△n是负值，则会导致光束自散焦，趋向于使高斯光束产生一个强度更加均匀分布的光束，这种现象为光模糊效应。光强分布引起折射率变化还会造成光的群速度变化,图5.1-4表示一时域高斯光脉冲在非线性介质中传播一定距离后,脉冲后沿变陡的现象。这是由于脉冲峰值处折射率大,光速慢，而在后沿,光强逐渐下降,光速逐渐增大,以致后面部分的光“赶上”前面部分的光,造成光脉冲后沿变陡。这就是光脉冲的自变陡现象。图5.1-4光脉冲在非线性介质中的自变陡现象光脉冲传播方向自聚焦现象的研究始于1964年,促使对这种现象的研究主要有以下两个因素:（1）高功率密度激光在透明介质中传播时会发生所谓的丝状破坏。（2）在研究受激喇曼散射过程中观察到一些反常现象,如许多固体和液体中,受激喇曼散射有一个非常尖锐的阈值,有异常高的增益,前后向增益不对称,有反常的反斯托克斯环等。经研究表明，这些现象都与激光束自聚焦现象相关。引起光束自聚焦的原因是光致折射率的变化,而光致折射率变化的物理机制是多种多样的,归纳起来主要有:（1）强光场使组成介质的分子或原子中的电子分布发生变化,这导致介质宏观电极化的变化,从而使折射率发生变化。引起折射率变化的响应时间fs量级。（2）对含有各向异性分子的液体（如CS2、苯及其衍生物）来说,由于各向异性分子在不同方向上有不同的分子极化率,这时与分子取向有关的高频克尔效应是引起折射率变化的主要原因。引起折射率变化的响应时间ps量级。（3）在强光场作用下的电致伸缩效应使介质密度发生起伏,从而引起折射率发生相应的变化。引起折射率变化的响应时间ns量级。（4）由于各种介质对入射光束均存在着不同程度的吸收,导致介质温度升高,从而引起介质折射率变化。引起折射率变化的响应时间s量级。5.1.3自聚焦的稳态理论考虑到三阶非线性效应,在光场作用下各向同性介质的介电常数发生变化,总的相对介电常数为202Er总(5.1-15)式中,εr为线性相对介电常数,ε2为非线性相对介电常数系数,|E0|2为光电场振幅平方。相应的极化强度可以表示成EEEP20)3(0)1(0),,(43)((5.1-16)由此,在(5.1-15)式中,),,(43),(1)3(2)1(r(5.1-17)介质的折射率为nnEn020)3()1(),,(431总总(5.1-18)式中)(1)1(0n(5.1-19)是线性折射率,Δn是非线性折射率。因为通常n0Δn,所以由(5.1-18)式可得202020)3(021),(83EnEnn(5.1-20)若令202Enn(5.1-21)则),,(832)3(0022nnn(5.1-22)通常称n2为非线性折射率系数。tHEEEtHr02020)(0)(22022220222202EEtcnntEcnExkztiaccerEE..)(21)(0考虑上述非线性效应后，麦克斯韦方程可以写成：由此得到波动方程：假定光束沿z方向传播，振动方向为x方向，电场的表示式为：22222020022002022yxEEnknzEikETT)(2)(002)(),,(zqkrizkziezAzyxE考虑到慢变振幅近似，波动方程为：如果没有非线性，上式就变为描述透明介质内线性光束传播规律的方程，它的解是一组完全的高斯模：图5.1-5高斯光束进入自聚焦介质（虚线表示无自聚焦时光束的半径）输入光束2d自聚焦介质2w0zminz＝0假定高斯光束进入介质处的坐标为z=0（如图），则z用（z-zmin）代替。220min20min202212100)0,,(kzkzireAyxE220min2022)2(1)0(kzd20min222100)0,,(kzidreAyxE20min2kz在z=0处输入光束的场强为：令z=0处的输入光束半径为d：在z=0处输入光束的场强简化为：引入聚焦参数：在z=0处输入光束的场强变为：2/12022min)1(00)1(12)0,,(22dkdzeAyxEidr根据θ的定义，对于θ=0的光束，其束腰在z=0处。如果θ0，即zmin0，表明在z=0处的输入光场是收敛的，而对于θ0的光束，则是发散的。我们在z=0附件将光束强度按级数展开，并保留最初三项，可以得到光束的截面积：200222242222044441)0()0(1)(AndkndkzkdzSyxEzS1122cfPPkdZ假定光束聚焦处的光束面积为零，可求得自聚焦焦点离输入平面的距离：202002AdcnP22302ncPcP是输入光束的总功率：Pc称为临界功率：如果输入光束原来是收敛的，则当总功率P超过Pc是，它将突然在zf处聚焦。自聚焦的临界功率与光束起始的收敛程度（即聚焦参数）及起始光束直径d无关。210cPP临界如果光束起始是发散的，则自聚焦的临界功率为：这是自聚焦的临界功率与自聚焦参数θ有关，光束起始发散愈厉害，临界功率越大。例如，在二硫化碳液体中，对于波长为1微米的激光，自聚焦临界功率约为2*104W，因此，在中等高的功率水平上也会发生自聚焦。5.1.5光束的自相位调制假定输入光束为均匀平面波,则振幅函数满足的方程可以写为0),(),(2),(2202020tzEtzEnknztzEik(5.1-58)该方程的近似解为zczntEcnieczntEtzE20002)(00)(),((5.1-60)这里表示输入光场幅度。)(0tEzczntEcntz20002)(),(tczntEcntt2000200)()(非线性折射率造成的附加相移为：因此，瞬时频率为：图5.1–8自相位调制)(t和)(t的时间关系20||E)(Δtt)(t0t脉冲前沿：020)(,0ttE020)(,0ttE020)(,0pttE02202tE脉冲后沿：脉冲峰值处：最大频移发生在功率曲线的拐点处，即图5.1-9考虑响应时间后自相应调制的Δφ(t)(a)Δφ(t)相对光脉冲迟后；(b)频谱图)(Δt20||E)(IsΔ(a)(b)t以上讨论只对输入脉冲比介质非线性响应时间大很多的情况才是正确的。如果脉冲宽度与介质非线性响应时间同一数量级，则附加相移的值不能瞬时跟上光强的变化，需要迟后一段时间，其结构是光谱结构不再对称，大部分能量集中到斯托克斯分量一边，反斯托克斯分量的能量降低了。5.2三次谐波产生5.2.1平面波的三次谐波产生设有一束频率为ω的线偏振光作用于非线性介质,光波电场为..)(),(cceEtzEti(5.２-１)式中,复振幅E(ω)为cnieaEE1)()(0(5.２-２)其中,E0、a(ω)和n1分别为入射基波的振幅