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第12期磷霉素是一种新型广谱抗生素,其主要药理学作用是抑制细菌细胞壁的早期合成,对多种革兰阳性和阴性菌均具抗菌作用。它具有抗菌谱广、无还原性、化学稳定性好等特点[1-3],被广泛应用于临床。由于其结构简单,目前工业上用化学全合成法进行生产,其关键反应是中间顺式丙烯磷酸的环氧化,产生出磷霉素的外消旋混合物[4-6]。在磷霉素生产过程中产生的废水水量大,水质复杂,COD值在70000mg/L左右,这些废水含有醇类、苯乙胺等磷霉素中间体、有机磷类等,还含有一定的抗菌素残余,严重影响常规生物处理单元处理的运行,难以实现废水的达标排放。目前,针对磷霉素废水处理的研究较少[7-8]。对于抗生素类生产废水的处理,目前主要采用预处理水解(或厌氧)好氧组合工艺[9-10]。研究发现,膜生物反应器(Membranebioreactor,MBR)具有微生物菌体截留能《环境科学与技术》编辑部:(网址)(电话)027-87643502(电子信箱)hjkxyjs@126.com收稿日期:2011-06-28;修回2011-08-13基金项目:国家水体污染控制与治理科技重大专项(2008ZX07208-003)作者简介:秦伟伟(1986-),女,硕士,主要从事水污染控制技术研究,(手机)13840050240(电子信箱)qinweiwei0521@163.com;*通讯作者,研究员,博士,主要从事水污染控制技术研究,(电子信箱)songyh@craes.org.cn。EnvironmentalScience&Technology第34卷第12期2011年12月Vol.34No.12Dec.2011秦伟伟,宋永会,曾萍,等.%MBR工艺处理磷霉素制药废水启动实验[J].%环境科学与技术,2011,34(12):169-173.%Qin%Wei-wei,Song%Yong-hui,Zeng%Ping,et%al.%Start-up%of%membrane%bioreactor%used%in%the%treatment%of%fosphnomycin%pharmaceutical%wastewater[J].%Environmental%Science%&%Technology,2011,34(12):169-173.MBR工艺处理磷霉素制药废水启动实验秦伟伟1,2,宋永会1,3*,曾萍1,程建光2,邱光磊1,3,段亮1(1.中国环境科学研究院城市水环境研究室,北京100012;2.山东科技大学化学与环境工程学院,山东青岛266510;3.北京师范大学水科学研究院,北京100875)摘要:采用膜生物反应器(Membranebioreactor,MBR)工艺处理磷霉素制药废水,考察了MBR反应器的启动过程及MBR工艺对磷霉素废水的处理效果和稳定性。结果表明,COD值为1498.9mg/L,总磷浓度为105.4mg/L,有机磷浓度为98.0mg/L的磷霉素废水,反应器在启动30d后MBR内的污泥驯化基本完成,出水水质趋于稳定,COD去除率达80.0%以上,有机磷的去除率达45.3%,NH4+-N去除率达98.9%,出水NH4+-N浓度维持在2.0mg/L以下。启动期间,MBR跨膜压差和膜通量基本保持稳定,膜污染现象不显著。关键词:磷霉素制药废水;膜生物反应器;启动;有机磷;膜污染中图分类号:X703文献标志码:Adoi:10.3969/j.issn.1003-6504.2011.12.035文章编号:1003-6504(2011)12-0169-05Start-upofMembraneBioreactorUsedintheTreatmentofFosphnomycinPharmaceuticalWastewaterQINWei-wei1,2,SONGYong-hui1,3*,ZENGPing1,CHENGJian-guang2,QIUGuang-lei1,3,DUANLiang1(1.SectionofUrbanWaterEnvironmentalResearch,ChineseResearchAcademyofEnvironmentalScience,Beijing100012,China;2.CollegeofChemicalandEnvironmentalEngineering,ShandongUniversityofScienceandTechnology,Qingdao266510,China;3.CollegeofWaterScience,BeijingNormalUniversity,Beijing100875,China)Abstract:Fosfomycinpharmaceuticalwastewaterwastreatedbymembranebioreactor(MBR)process.Thestart-upprocessofMBRwasinvestigated,andthetreatmentefficiencyandoperationstabilityofMBRwerestudied.ForthefosfomycinpharmaceuticalwastewaterwithCODof1,498.9mg/L,TPof105.4mg/LandOPof98.0mg/L,theresultsshowedthattheactivatedsludgeinMBRcouldbeacclimatedwithin30days.AverageremovalratesofCOD,organicphosphorusandammoniumnitrogenwere80.0%,45.3%and98.9%respectively.Theeffluentammoniumnitrogenconcentrationremainedbelow2.0mg/L.Inthestart-upperiod,thetransmembranepressureandpermeatefluxkeptstable,andmembranefoulingwasacceptable.Keywords:fosfomycinpharmaceuticalwastewater;membranebioreactor(MBR);start-up;organicphosphrous;membranefouling第34卷力优良,运行稳定性高和出水水质良好等优点,可实现多种制药废水中化学合成药物的有效去除[11-18]。本研究采用MBR工艺处理磷霉素制药废水,考察了MBR启动中污泥的驯化过程,以及MBR反应器对磷霉素制药废水的处理效果,并对MBR启动过程中的膜污染进行了研究,以期为磷霉素废水的有效生物处理提供支持。1实验1.1实验材料和方法实验采用的MBR反应器如图1所示,反应器有效容积为7.5L,由穿孔板隔分为反应区和膜分离区2部分,体积比4:1,反应区曝气量为160L/h,膜分离区曝气量100L/h。膜分离区内放置两片聚偏氟乙烯(PVDF)中空纤维膜,单片膜面积0.15m2,膜孔径0.4μm,额定膜通量10.0L/(m2·h)。MBR反应器接种污泥取自辽宁某制药厂污水处理厂的好氧池。反应器初始污泥浓度(MLSS)为5310mg/L。反应器的水力停留时间(HRT)设为24h,连续运行,运行期间除取样测定外不排泥。1.2实验水质磷霉素废水取自辽宁某制药厂的磷霉素生产车间,废水水质见表1。实验用水由自来水与葡萄糖和磷霉素废水配制而成,其水质见表2,平均COD值为1498.9mg/L,其中磷霉素废水COD贡献约为500.0mg/L。N由氯化铵配制,不加外界磷源,同时投加CaCl2、MgSO4·7H2O、FeSO4·7H2O等补充微量元素。1.4分析方法COD值采用快速消解分光光度法测定(CR3200COD消解器,WTWGerman公司);NO3--N浓度采用紫外分光光度法测定;NO2--N浓度采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法测定;NH4+-N浓度采用纳氏试剂光度法测定;TP和PO43-P浓度均采用钼酸铵分光光度法测定;MLSS浓度采用重量法测定[17]。污泥沉降比(SV30)的测定:取100mL曝气池混合污泥于100mL的量筒中,静置沉淀30min后,得到沉淀污泥与混合液之体积比(%)。SMP及EPS的提取和测定:从MBR中取一定量的活性污泥,在4000r/min下离心5min,之后弃去上清液并以蒸馏水补足体积,在80℃下水浴提取30min,提取后污泥混合液在12000r/min下离心30min,取上清液经0.22μm滤膜过滤,滤出液为分离得到的EPS;同时,取定量混合液经12000r/min下离心30min,取上清液经0.22μm滤膜过滤,滤出液为分离得到的SMP。以蛋白质、多糖和DNA表征其含量。蛋白质含量的测定采用Bicinchoninicacid(BCA)法,多聚糖的含量采用苯酚-硫酸法测定。2结果与讨论2.1污染物去除效果2.1.1COD的去除图2为MBR工艺废水中的COD去除曲线,可以看出,当进水COD平均值在1498.9mg/L时,反应器接种污泥运行30d,出水COD值保持在300mg/L左右,去除率达80%以上,达到了多数化学合成类制药企业执行的《污水综合排放标准》(GB8978-1996)中的二级标准限值,处理效果较好。分析其原因:一是进水中葡萄糖约贡献1000mg/L的COD值,微生物能够较容易地将其降解,同时废水中的磷霉素也被部分降解,从而使COD值下降;二是由于MBR反应器作为滤膜具有截留作用,使得大分子的有机物被截留在膜之前,从而使得出水COD值下降。出水COD值的稳定,体现了MBR针对难降解的磷霉素废水的处理,具有出水水质好、稳定性高等特点。表1磷霉素制药废水水质Table1Waterqualityofthefosfomycinpharmaceuticalwastewater水质指标浓度/mg·L-1pH11.2COD~70000TP~10000PO43--P~1000OP~9000TN~500NH4+-N~50表2实验用水水质Table2Waterqualityofthesimulatedwastewater水质指标浓度/mg·L-1pH8.0COD1498.9TP105.4PO43--P7.4OP98.0TN127.3NH4+-N75.8170第12期2.1.2NH4+-N的去除实验进水NH4+-N平均值为75.8mg/L。从图3可以看出,MBR装置运行前13天,反应器出水NH4+-N含量一直较高,NO2--N含量呈升高趋势,NO3-N)含量一直维持在较低水平,说明反应器内以NH4+-N为基质的亚硝化细菌数量在增多。反应器运行14~21d,出水NH4+-N含量急剧下降,同时NO2--N含量仍在慢慢增长,而NO3--N含量迅速增加,说明硝化菌在快速增长。之后MBR反应器的硝化效果一直保持稳定,出水NH4+-N含量一直维持在2.0mg/L以下,最高去除率可达98.9%,说明MBR中活性污泥中硝化细菌的生长较好。2.1.3有机磷和无机磷的变化图4、5分别为反应器运行期间有机磷和无机磷的变化。可以看出,运行前17天,反应器有机磷的去除率呈逐渐升高的趋势,这是污泥逐渐驯化的表现。之后有机磷的去除率逐渐趋于稳定状态,其平均值为45.3%,表明污泥驯化完成。出水中的无机磷一直呈升高的趋势,说明污泥正处于良好的驯化阶段,废水中的磷霉素逐渐被微生物分解,有机磷被转化为无机磷,一部分作为微生物自身所需的营养物质而吸收,另一部分存在于污泥中或随出水排出。运行23d后,出水中的无机磷趋于稳定,说明污泥驯化基本完成。2.1.4污泥浓度变化MBR反应器内MLSS浓度在4200~7000mg/L之间。由图6可知,MBR反应器内MLSS先降后升,这是因为在反应运行的前10天,在进水磷霉素的毒性作用下,污泥中部分微生物死亡菌体分解,MLSS下降,10d
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