多孔硅基载Fe类Fenton催化体系降解焦化废水许俊强

第24卷　第10期Vol.24　　No.10重庆理工大学学报(自然科学)JournalofChongqingUniversityofTechnology(NaturalScience)2010年10月Oct.2010　　:2010-06-28:(CSTC2008BB7334);(KJ090616);(0826073);(2007ZD14):(1979—),,,,。FeFenton许俊强,全学军(　,　400050):采用湿式浸渍法制备非均相多孔硅基材料载Fe催化剂Fe/SiO2,以H2O2为氧化剂,进行高浓度难降解的焦化废水的类Fenton催化氧化降解。优化了催化剂的最佳制备条件:Fe的负载量为20%,焙烧温度350℃。采用8%Ce助剂进行掺杂改性制备的催化剂,其对焦化废水降解的CODCr值的去除率效率从74%提高到85.4%。这可归因于助剂的CeO2的存在提高了Fe3O4晶粒的分散性,催化剂表面活性中心增多,活性组分电荷密度增大,催化剂降解效果增强。　　:多孔硅基材料;非均相;催化降解;焦化废水:O661.1　　　　:A:1674-8425(2010)10-0089-04Catalyticdegradationofcokingwastewaterbylike-Fenton'sprocessusingporoussiliconmaterialssupportedFeXUJun-qiang,QUANXue-jun(SchoolofChemistryandChemicalEngineering,ChongqingUniversityofTechnology,Chongqing400050,China)Abstract:Theheterogeneouslike-Fenton'scatalystusingporoussiliconmaterialssupportedFewaspre-paredbyimpregnationmethod.Thehighconcentrationcokingwastewaterwascatalyticallydegradedu-singH2O2asoxidantandFe/SiO2ascatalyst.Aseriesofsynthesisprocessparametersofcatalystwasoptimizedasfollow:theFecontentinthecatalystwas20%,thecalcinationtemperaturewas350℃.TheperformanceofCemodifiedFe/SiO2wasimproved,andtheremovalrateofCODCrvaluewasin-creasedfrom74%ofFe/SiO2catalystto85.4%ofFe-Ce/SiO2catalyst.AddingCeO2promoterstotheFe/SiO2catalystcanresultinhighdispersionofFe3O4practical,andincreasetheactivesitesofthecatalystsurfaceandtheelectronicclouddensityoftheactivecomponents,whichenhancehighactivityforcatalyticdegradationofcokingwastewater.Keywords:poroussiliconmaterials;heterogeneous;catalyticdegradation;cokingwastewater　　、,。,、、、、、、、。,[1-2]。,、,、、[3-5]。Fenton,、、[6-7]。SiO2,Fe,Fenton,。1　1.1　[8]。SiO2,,,,,,Fe/SiO2。。Fe/SiO2,,,,,Fe-Ce/SiO2Fe-La/SiO2。1.2　100mL,pH250mL,H2O2,,,CODCr。(CODCr)。2　2.1　FeFe1。1FeCODCr。CODCr5080mg/L。Fe5%,CODCr1448mg/L,Fe15%,CODCr1351mg/L,Fe20%,CODCr1212mg/L。Fe,CODCr。Fe,,,,。Fe,,,,,,Fe20%。条件:催化剂的焙烧温度350℃,时间为3h;T=75℃,pH值为3,t=2h,催化剂1,2,3,4和5分别代表Fe的含量为5%,10%,15%,20%和30%图1　Fe含量对焦化废水降解的影响2.2　2,。。,,。200℃,,,,90重庆理工大学学报,。,,,。,,,,,,350℃。条件:活性组分Fe含量为20%,焙烧时间为3h;T=75℃,pH值为3,t=2h,催化剂1,2,3,4和5分别代表焙烧温度为200,300,350,400和500℃图2　焙烧温度对焦化废水降解的影响2.3　CeLaCeLa3。3LaCe8%。CeLa,,,,,。,20%Fe/SiO2COD74%,COD1351mg/L。5%,,,,,COD,5%La5%CeCOD1330mg/L1090mg/L。,8%,,8%Ce8%LaCOD990mg/L740mg/L,COD80.4%85.4%。,。2:,,,,,,。,。,,,,,,,,,,,、。CeLa。CeLa,。?LaSiO2,,,,。Ce,SiO2,CeO2Fe3O4,Fe3O4。CeO2,,,。,Ce,8%。条件:活性组分Fe含量为20%,焙烧温度350℃,焙烧时间为3h;T=75℃,pH值为3,t=2h图3　不同的助剂对焦化废水降解的影响3　SiO291许俊强,等:多孔硅基载Fe类Fenton催化体系降解焦化废水。。,Fe20%,350℃,CeLa,8%。:[1]　ZhuXiuping,NiJinren,LaiPeng.Advancedtreatmentofbiologicallypretreatedcokingwastewaterbyelectro-chemicaloxidationusingboron-dopeddiamondelectrodes[J].WaterResearch,2009,43(17):4347-4355.[2]　许俊强,郭芳,全学军,等.焦化废水中的杂环化合物及多环芳烃降解的研究进展[J].化工进展,2008,27(7):973-977.[3]　LuYong,YanLianhe,WangYing,etal.Biodegrada-tionofphenoliccompoundsfromcokingwastewaterbyimmobilizedwhiterotfungusPhanerochaetechrysospori-um[J].JournalofHazardousMaterials,2009,165(1-3):1091-10970.[4]　SunWeiling,QuYanzhi,YuQing,etal.Adsorptionoforganicpollutantsfromcokingandpapermakingwastewatersbybottomash[J].JournalofHazardousMaterials,2008,154(1-3):595-601.[5]　ZhaoWentao,HuangXia,LeeDuujong.Enhancedtreatmentofcokeplantwastewaterusingananaerobic-an-oxic-oxicmembranebioreactorsystem[J].SeparationandPurificationTechnology,2009,66(2):279-286.[6]　KasiriMB,AleboyehH,AleboyehA.DegradationofAcidBlue74usingFe-ZSM5zeoliteasaheterogeneousphoto-Fentoncatalyst[J].AppliedCatalysisB:Environ-mental,2008,84(1-2):9-15.[7]　HuangChunPing,HuangYaoHui.Comparisonofcata-lyticdecompositionofhydrogenperoxideandcatalyticdegradationofphenolbyimmobilizedironoxides[J].AppliedCatalysisA:General,2008,346(1-2):140-148.[8]　郭芳,许俊强,储伟.等离子体处理条件对CO2重整CH4反应用镍基催化剂的影响[J].重庆工学院学报:自然科学版,2008,22(10):52-550.(　刘　舸)　　许俊强,男,30岁,博士,副教授。2001年于青岛科技大学(原青岛化工学院)化学工程与工艺专业获工学学士学位;2004年在广西大学化学化工学院化学工艺专业获工学硕士学位,期间参与国家自然科学基金(20366001)机械活化强化含铟物料铟浸出的机理研究;2007年毕业于四川大学化学工程学院工业催化专业,师从储伟教授,获工学博士学位,期间参与的项目有:国家自然科学基金“合成气制低碳醇催化剂的设计与结构控制”(20590360);国家重点基础研究计划“天然气及合成气高效催化转化的基础研究”(2005CB221406);四川大学创新基金“等离子体特殊场增强型高效催化剂的研究”(2005CF07)。2007年至今在重庆工学院化学与生物工程学院化学工程系任教,研究方向为工业催化和材料化工。现主持重庆市科委的自然科学基金1项,重庆市教委自然基金1项,重庆工学院科研启动基金1项。共发表论文33篇,获专利2项。92重庆理工大学学报