HJ 1353-2024 环境空气 颗粒物来源解析 正定矩阵因子分解模型计算技术指南

中华人民共和国国家生态环境标准HJ1353—2024环境空气颗粒物来源解析正定矩阵因子分解模型计算技术指南Ambientair—Sourceapportionmentonparticulatematter—Technicalguideonpositivematrixfactorizationmodelcalculation本电子版为正式标准文本，由生态环境部环境标准研究所审校排版。2024-02-18发布2024-05-01实施生态环境部 发 布HJ1353—2024i目次前言.....................................................................................................................................................................ⅱ1适用范围...........................................................................................................................................................12规范性引用文件...............................................................................................................................................13术语和定义.......................................................................................................................................................14模型原理和计算流程.......................................................................................................................................25数据准备...........................................................................................................................................................36基础计算...........................................................................................................................................................47旋转计算...........................................................................................................................................................68颗粒物源贡献计算...........................................................................................................................................69结果合理性判断...............................................................................................................................................6附录A（资料性附录）颗粒物源类识别方法及主要源类的标识组分........................................................8附录B（资料性附录）PMF模型计算记录表................................................................................................9HJ1353—2024ii前言为贯彻《中华人民共和国环境保护法》《中华人民共和国大气污染防治法》，加强大气污染防治，保护和改善生态环境，保障人体健康，规范环境空气颗粒物来源解析工作中正定矩阵因子分解（PMF）模型计算，制定本标准。本标准属于环境空气颗粒物来源解析系列标准之一，规定了PMF模型计算方法。本标准的附录A和附录B为资料性附录。本标准为首次发布。本标准由生态环境部大气环境司、法规与标准司组织制订。本标准主要起草单位：中国环境监测总站、南开大学、中国环境科学研究院。本标准生态环境部2024年2月18日批准。本标准自2024年5月1日起实施。本标准由生态环境部解释。HJ1353—20241环境空气颗粒物来源解析正定矩阵因子分解模型计算技术指南1适用范围本标准规定了正定矩阵因子分解（PMF）模型计算的数据准备、基础计算、旋转计算、颗粒物源贡献计算、结果合理性判断等技术要求。本标准适用于应用PMF模型对环境空气颗粒物进行来源解析相关的计算工作。2规范性引用文件本标准引用了下列文件或其中的条款。凡是注明日期的引用文件，仅注日期的版本适用于本标准。凡是未注日期的引用文件，其最新版本（包括所有的修改单）适用于本标准。HJ630环境监测质量管理技术导则HJ1352环境空气颗粒物来源解析基于手工监测的受体模型法监测数据处理与检验技术规范《环境空气颗粒物来源解析监测技术方法指南》（监测函〔2020〕8号）3术语和定义下列术语和定义适用于本标准。3.1环境受体ambientreceptor受到污染源排放影响的环境空气，简称受体。3.2正定矩阵因子分解模型positivematrixfactorizationmodel（PMF）将样本数据的X矩阵分解为因子贡献G矩阵和因子谱F矩阵，对因子谱F矩阵进行识别，并定量计算样本的因子贡献的一种多元因子分析类模型。3.3污染源化学成分谱sourcechemicalprofile特定污染源类排放颗粒物的相对稳定的化学组分信息（g/g），简称源成分谱。源成分谱应包含该类污染源的标识组分。3.4污染源贡献sourcecontribution通过受体模型计算得到的污染源对环境空气颗粒物的贡献，用贡献浓度（μg/m3）或贡献占比表示。3.5污染源标识组分sourcechemicaltracer污染源化学成分谱中对该源类有指示作用的一种或多种颗粒物化学组分，又称示踪组分。源标识组分是区别该源类与其他源类的重要标识物，每种污染源有各自的标识组分。HJ1353—202423.6因子factorPMF模型计算提取的G矩阵和F矩阵的每列信息，其中F矩阵的每列可识别为特定污染源类，G矩阵的每列可计算得到特定污染源类的贡献。3.7Q值函数functionQvalue反映PMF模型计算结果质量的一种目标函数。3.8残差residual颗粒物化学组分的实际测试值与PMF模型计算值之间的差值。3.9基础计算baserun在计算过程中不加入任何数学、物理意义的约束条件，只根据模型Q值函数的收敛条件（Q值最小）得到因子贡献G矩阵和因子谱F矩阵的一种PMF模型计算方法。3.10旋转计算rotationalrun对于基础计算得到的因子贡献G矩阵和因子谱F矩阵，加入一定的约束条件再次进行计算，转换成另一对矩阵（G*和F*），使各因子谱的标识组分更加突出，从而解决因子谱难以识别问题的一种PMF模型计算方法。4模型原理和计算流程4.1模型原理在环境空气颗粒物来源解析中，PMF模型计算是将受体颗粒物化学组分浓度矩阵��×�因子化，分解为两个因子矩阵，G(n×p)和F(p×m)，以及一个残差矩阵E(n×m)（见公式1），在G矩阵和F矩阵中的数值都是正值（即非负限制）的限定下，通过定义一个目标Q值函数（见公式2），选择Q值函数值最小时的G矩阵（因子贡献矩阵）和F矩阵（因子谱矩阵）计算结果，再利用污染源标识组分将F矩阵识别为不同的源类，对G矩阵进行多元线性回归计算，从而得出不同源类对环境样品的贡献。()()()()nmnppmnmXGFE（1）式中：X(n×m)——受体颗粒物化学组分浓度X矩阵；G(n×p)——因子贡献G矩阵；F(p×m)——因子谱F矩阵；E(n×m)——残差E矩阵；n——样品个数；m——化学成分种数；p——解析的因子（污染源）数目。211(/）nmijijijQE（2）式中：Q——目标Q值函数；Eij——第i个样品中第j个化学成分的残差；σij——第i个样品中第j个化学成分的不确定度；HJ1353—20243n——样品个数；m——化学成分种数。4.2计算流程应用PMF模型进行颗粒物来源解析的计算流程包括数据处理和检验、基础计算及结果分析、旋转计算及结果分析、模型计算结果合理性判断等环节，见图1。PMF模型计算需要进行反复优化计算，调整计算数据和参数，以得到相对较优的计算结果。环境受体颗粒物监测分析数据处理数据检验基础计算运行旋转计算运行结果合理性判断结果判断分析结果判断分析颗粒物来源解析结果结果误差评估结果误差评估基础计算调整参数反复优化计算图1PMF模型计算流程5数据准备5.1数据种类和数量要求。PMF模型需要输入环境空气颗粒物质量浓度以及无机元素、碳组分、水溶性无机离子等化学组分浓度数据，应不少于100个有效样品的数据量。颗粒物化学组分需涵盖主要污染数据准备旋转计算调整参数HJ1353—20244源的标识组分，常用的标识组分包括有机碳（OC）、元素碳（EC）、SO42-、NO3-、Cl-、NH4+、Si、Al、Na、Mg、K、Ca、Mn、Fe、Cu、Zn等。为解析更多的源类，可增加多环芳烃、左旋葡聚糖、正构烷烃、脂肪酸、甾醇类、有机酸等一次和二次有机标识组分。5.2数据质量要求。用于颗粒物来源解析工作的监测数据，应按照采用国家标准、行业标准、地方标准的优先次序获得；无国家标准、行业标准、地方标准的，可采用国际标准、国外标准或研究建立的方法，经评估确认满足方法要求后使用，同时监测工作需按照HJ630的要求纳入质量管理体系，开展质量保证和质量控制工作并符合相关要求。5.3数据格式要求。PMF模型需要输入两个数据文件：（1）颗粒物及化学组分质量浓度的数据文件，（2）颗粒物及化学组分质量浓度不确定度的数据文件。两个数据文件内容需要对应，格式符合模型软件的要求。5.4数据检验。对于每个颗粒物样品的颗粒物及化学组分质量浓度数据，按照HJ1352，进行颗粒物化学组分质量平衡、阴阳离子电荷平衡等数据检验。5.5不确定度计算。不确定度是颗粒物来源解析工作中采样、实验分析等环节引起的误差，直接影响输入PMF模型中样品颗粒物及化学组分质量浓度数据的计算权重，根据以下公式进行计算：56UncMDL（3）式中：Unc——颗粒物及化学组分的不确定度，μg/m3；MDL——颗粒物及化学组分的检出限，μg/m3。22()(0.5)UncEFConcMDL（4）式中：Unc——颗粒物及化学组分的不确定度，μg/m3；MDL——颗粒物及化学组分的检出限，μg/m3；Conc——颗粒物及化学组分的质量浓度，μg/m3；EF——颗粒物及化学组分质量浓度的误差系数（Error