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华中科技大学硕士学位论文褐煤热解与气化反应特性的实验研究姓名:王晟孚申请学位级别:硕士专业:热能工程指导教师:姚洪20090522华中科技大学硕士学位论文I摘要煤气化技术是煤炭高效利用的重要手段之一,因而受到全世界的广泛关注。大量学者对此做出了深入探讨与研究。有关煤热解气化反应的研究有很多,然而其中绝大多数的研究对象都是煤粉或煤颗粒,对于大尺寸煤块鲜有涉及,相关理论研究也十分欠缺。本文利用自行研制的可控气氛立式热天平炉以及热重分析仪研究常压条件下不同粒径煤块热解与气化特性,为地下煤气化工业提供有力的理论依据。本文使用可控气氛立式热天平炉和常压热重分析仪对不同粒径的煤样进行了热重试验。研究了内蒙古褐煤在常压条件下热解特性,并深入探讨了热解终温、升温速率、粒径等因素对煤热解过程的影响。本文共选取了5mg、10g以及20g三种不同粒径煤样进行热解试验。根据热解实验所得的热重曲线,对煤的热解特性进行了分析。对实验数据进行处理,探讨了反应机理。热解反应初期,粒径较大煤样脱水效果更好,且煤分子表面吸附气体析出更加彻底。煤样粒度越大,热解反应活化能也越高。利用高温水平管式炉和便携式气相色谱仪研究了热解过程中H2、CO、CO2以及CH4等气态产物的分布,以及升温速率和热解温度对其排放特性的影响。研究发现当升温速率较低时H2逸出量增加,CO和CO2则与之相反。探讨了二氧化碳气氛下的煤焦气化机理。通过计算考察了煤粒径对煤焦气化反应活性的影响。发现小粒径煤焦的气化反应活性远大于大粒径煤焦。本文通过对褐煤的热解与气化反应特性的研究,为地下煤气化提供了数据支持与理论依据。有利于地下煤气化技术的进一步发展。关键词:褐煤、热解、气化、粒径、反应动力学华中科技大学硕士学位论文IIAbtractCoalgasificationtechnologyisanimportantmeanofcoalefficientutilization,whichhasbeenextensiveattention-gettingallaroundtheworld.Alargenumberofexpertsandscholarsmadeadepthstudyandresearch.However,amongsomanyresearchesoncoalpyrolysisandgasificationreaction,mostofthemfocusedonpulverizedcoal,andthelargesizeofcoalwererarelyinvolved.Therelevanttheoreticalresearchisalsolacking.Inthispaper,anewcontrolledatmosphereTGAfurnacewasusedunderatmosphericconditions,differentsizecoalpyrolysisandgasificationcharacteristics,whichprovidesastrongtheoreticalbasisforUndergroundCoalGasificationindustry.Inthispaper,pyrolysischaracteristicsofabrowncoalatatmosphericpressure,andfactorssuchaspyrolysistemperature,heatingrate,particlesizewerestudied.Threesizescaleofcoalsamplescorrespondingtomassof5mg,10gand20gwereselectedforcoalpyrolysisexperiment.Accordingtotheexperiment,thepyrolysisTGcurvesofthermaldecompositionofcoalpropertieswereanalyzed.Ahigh-temperaturetubefurnaceandportablegaschromatographwasusedtoanalyzethegaseousproductssuchasH2,CO,CO2andCH4duringpyrolysis,aswellastheheatingrateandpyrolysistemperatureontheemissioncharacteristicswerestudied.Moreover,thispaperstudiedthemechanismofcoalgasificationundercarbondioxideatmosphereandcoalchargasificationreactivitywasalsoinvestigated.Fromtheexperiment,theresultsshowthatontheinitialstageofpyrolysisreaction,thelargersizecoaldehydratedmorequicklyandthereismorecoalgasreleasing.StudyfoundthatatalowerheatingratethereleasingamountofH2increasedwhileCOandCO2areontheopposite.Inthispaper,characteristicsofpyrolysisandgasificationofbrowncoalweresuitedwhichprovideddatasupportandtheoreticalbasisforUndergroundCoalGasificationandisconducivetothefurtherdevelopment.Keywords:BrowncoalPyrolysisGasificationDiameterReactionkinetics独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除文中已经标明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:日期:年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□,在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。(请在以上方框内打“√”)学位论文作者签名:指导教师签名:日期:年月日日期:年月日华中科技大学硕士学位论文11绪论1.1选题依据及研究意义能源是支持社会发展和经济增长的重要物质基础和生产要素,充足稳定的能源供应不仅为工业提供动力,为农业提供保障,推动技术进步,保障国民经济的发展,而且还促进人民生活质量的改善,创造更多的就业机会,促进人类社会的发展和进步。按开发和制取方式,能源可分为一次能源和二次能源。一次能源是指以现存的形式存在于自然界中的能源,包括化石能源(煤炭、石油、天然气等)、核燃料、可再生能源(太阳能、风能、地热、生物质能、海洋能、潮汐能等)等。二次能源是指人们在生产生活中,出于便于输送和使用,提高能源效率或环境保护的考虑,将一次能源加工转换而成的能源产品,如电力、煤气、焦炭、柴油、石油、液化石油气LPG等[1-3]。化石能源是中国的主要能源,约占目前能源消费总量的93%。在化石能源中,按探明可采储量比较,煤炭是中国最丰富的化石能源。中国煤炭储量占世界第三位,仅次于美国和俄罗斯,在化石燃料资源中占绝对优势。我国的石油和天然气资源则相对缺乏,按同等发热量比较,两者总和仅占全国可采储量比例的7.3%。中国煤炭、石油和天然气的可采储量见表1-1。近年来我国煤炭消费量呈逐年递增的趋势:从2001年到2007年中国煤炭消费量由681.3百万吨油当量增加1311.4百万吨油当量,增幅大92.5%。到根据最新统计数据显示,2009年第一季度原煤生产总量为60159.9万吨,比去年同期增长10.3%。由此可见,煤炭在我国能源结构中占有举足轻重的地位,并且在未来相当长的一段时间内,这种以煤炭为主的格局不会改变[2]。表1-1中国化石能源探明可采储量能源资源量探明地质储量探明可采储量占目前全国探明可采储量的比例/%(按同等发热量)煤炭/亿吨5570010421204092.7石油/亿吨1021213615.9天然气/万亿立方米47.622.561.641.4华中科技大学硕士学位论文2然而煤炭却不是清洁的能源,它在为国民经济发展做出巨大贡献的同时,也对人类社会和环境造成了严重的危害。CO、SO2、NOx和粉尘是较为常见的燃烧污染物,它们的存在直接威胁到人类身心健康。有资料证明,吸入空气中CO浓度达292.5mg/m3时,可使人产生严重的头痛、眩晕等症状,浓度达到11700mg/m3时,数分钟内可使人致死。SO2则是导致酸雨的最主要原因。NOx是氮氧化物的总称。其中造成大气污染的主要是NO和NO2,排入大气的NO被氧化成NO2,一般认为NO2的毒性是NO的4~5倍,NOx能同肺部湿润的表面接触,形成损伤肺组织的硝酸和亚硝酸,造成肺水肿和复杂的反应失调。烟尘中,烟是指碳氢化合物在缺氧下裂解生成颗粒直径小于1微米的碳粒,大量吸入将可能对肺产生刺激作用,引发肺部疾病,严重者还有生命危险。据统计2007年全国共排放二氧化硫2468.1万吨,烟尘986.3万吨;监测的500个城市中出现酸雨的城市281个,占56.2%,酸雨发生频率在75%以上的65个,占13.0。环境保护形式依然十分严峻[3]。煤炭是中国的基础能源,洁净煤技术是实现煤炭可靠、廉价和洁净使用的重要技术。为了保证国民经济又好又快的发展,保证大气环境得到改善,国家环保目标得以实现,必须走可持续发展道路,大力发展洁净煤技术,实现全过程污染控制,减少由于燃烧带来的大气污染,使经济和环境得到良性发展。洁净煤技术(CleanCoalTechnology)是煤炭开发和利用中减少污染和提高效率的煤炭加工、转化、燃烧和污染控制等新技术,旨在高效、清洁的利用煤炭资源。我国的洁净煤技术在借鉴欧美发达国家先进经验的同时,也有其自身特点。《中国洁净煤技术“九五”计划和2010年发展纲要》中指出,洁净煤技术主要包括煤炭洗选、加工、转化、先进燃烧技术、烟气净化等反面的十四项技术。包括以下几个内容:(1)煤炭加工技术,包括选煤、型煤、水煤浆;(2)煤炭高效燃烧及先进发电技术,包括循环流化床(CFBC)、增压流化床联合循环发电(PFBC-CC)、煤气化联合循环发电(IGCC);(3)煤炭转化技术,包括煤炭气化、煤炭液化、燃料电池;(4)污染控制与资源化利用,包括烟气净化(脱硫与除尘)、煤层气、粉煤灰利用、煤矸石及矿井水资源化处理、中小工业锅炉改造。发展洁净煤技术有利于提高煤炭利用率,减少粉尘和SO2污染,有利于保障能源安全,有利于中国能源可持续发展。开发适合我国国情的洁净煤技术,实现国民经济又好又快发展以及构华中科技大学硕士学位论文3建和谐社会有着重要的现实意义[1]。煤气化是指煤与气化剂在一定温度、压力等条件下发生反应而转化为煤气的工艺过程。其中,煤气化又分为部分煤气化与完全煤气化。完全煤气化是在高温高压条件下,使固定碳彻底转化为煤气的技术,煤炭利用率高,但气化工艺设备复杂,投资大,因而在实际工业应用中并不常见。部分煤气化技术则是根据煤的不同组分和不同反应阶段特性,对煤进行分级利用,投资较少,同时还可对硫、氮、氯、汞进行脱除[2]。在众多煤炭利用技术中,煤气化则是煤炭转化的基础技术,也是煤化工发展中最重要、最关键的工艺之一。煤气化技术可用来生产燃料气、化工合
本文标题:褐煤热解与气化反应特性的实验研究
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