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第46卷第3期煤炭科学技术Vol46 No3 2018年3月CoalScienceandTechnology Mar.2018 微波辅助气流床煤气化工艺研究连明磊1ꎬ谢 军2ꎬ武文芳1ꎬ葛 源1ꎬ霍 霞3ꎬ白志玲1(1六盘水师范学院化学与材料工程学院ꎬ贵州六盘水 553004ꎻ2六盘水师范学院计划财务处ꎬ贵州六盘水 553004ꎻ3六盘水市钟山区环境保护局ꎬ贵州六盘水 553001)摘 要:为寻求一种对煤种及汽氧比无任何特殊要求的煤气化工艺ꎬ采用微波为辅助热源ꎬ以吸波剂为传热介质ꎬ以低温低压饱和水蒸气为单一气化剂对无烟煤、烟煤、褐煤进行气流床煤气化ꎮ结果表明ꎬ在正交试验的最佳工艺条件下ꎬ以流量为2.2L/s、158.7℃饱和水蒸气为气化剂ꎬ800W微波功率下ꎬ75g无烟煤与MnO2基吸波剂以质量配比3∶1混匀后在直径10mm反应器中的稳定气流床气化温度为1966℃ꎬ完全气化时间为10.7sꎬ单位质量煤气化微波能耗仅为114.2kJ/kgꎬ所制水煤气中CO和H2的含量为94.1%ꎮ当稳定气化温度为1742℃时ꎬ所制水煤气中CO2体积分数仅为0.8%ꎬ本工艺的高温环境对变换反应进行了有效抑制ꎮ无烟煤、烟煤、褐煤所制水煤气组成随煤与吸波剂配比变化曲线均按CO、CO2、N2、H2、O2、CH4的顺序顺时针旋转ꎬ小管径反应器具有更快的气化速度及更低的能耗ꎮ关键词:煤气化ꎻ气流床ꎻ水煤气ꎻ微波辅助ꎻ吸波剂中图分类号:TQ536 文献标志码:A 文章编号:0253-2336(2018)03-0218-06Processstudyonmicrowave-assistedentrainedflowgasificationLIANMinglei1ꎬXIEJun2ꎬWUWenfang1ꎬGEYuan1ꎬHUOXia3ꎬBAIZhiling1(1SchoolofChemistryandMaterialsEngineeringꎬLiupanshuiNormalUniversityꎬLiupanshui 553004ꎬChinaꎻ2PlanningFinanceDepartmentꎬLiupanshuiNormalUniversityꎬLiupanshui 553004ꎬChinaꎻ3LiupanshuiZhongshanDistrictEnvironmentalProtectionBureauꎬLiupanshui 553001ꎬChina)Abstract:Inordertoseekakindofcoalgasificationprocesswithoutanyspecialrequirementsꎬsuchasthetypeofcoalortheratiosofthewatervapourandoxygenꎬthelow-temperaturelow-pressuresaturatedsteamwasusedasthesinglegasificationagentꎬandmicrowavewasusedasanentrainedflowauxiliaryheatsourceꎬabsorbingagentwasusedastheheattransfermediumforthegasificationofanthraciteꎬbitumi ̄nousandlignite.Theresultswereasfollowsꎬunderoptimumconditionsoftheorthogonalexperimentꎬ75ganthracitewasmixedwithMnO2-basedabsorbingagentinaccordancewiththemassratioof3∶1.Themixturewasgasifiedinthe800Wmicrowavepowerwhenthe158.7℃steamflowwas2.2L/sꎬandthestablegasificationtemperaturewas1966℃ꎬthecompletegasificationtimewas10.7s.Themicrowaveenergyconsumptionperunitmasswasonly114.2kJ/kgꎬthecontentofhydrogenandcarbondioxideinthewatergasmadefromtheaboveconditionswas94.1%.Whenthestablegasificationtemperaturewas1742℃ꎬtheCO2concentrationwasonly0.8%.Ahightemperatureenvironmentef ̄fectivelyinhibitedtheconvertingreaction.Thecomposition-ratiocurvesofthreetypicalwatergaswererotatedclockwiseorderbyCO、CO2、N2、H2、O2、CH4.Thesmalldiametergasificationreactorhadafasterspeedandlowermicrowavepowerconsumption.Keywords:coalgasificationꎻentrainedflowꎻwatergasꎻmicrowave-assistedꎻabsorbingagent收稿日期:2017-11-25ꎻ责任编辑:代艳玲 DOI:1013199/jcnkicst201803036基金项目:贵州省科学技术联合基金重点资助项目(黔科合LH字[2014]7446号)ꎻ贵州省普通高等学校煤系固体废弃物资源化技术创新团队资助项目(黔教合人才团队字[2014]46号)ꎻ贵州省教育厅特色重点实验室资助项目(黔教高发:2011-278)作者简介:连明磊(1982—)ꎬ男ꎬ山东荣成人ꎬ副教授ꎬ硕士ꎮE-mail:feiyuhu2003@126.com引用格式:连明磊ꎬ谢 军ꎬ武文芳ꎬ等.微波辅助气流床煤气化工艺研究[J]煤炭科学技术ꎬ2018ꎬ46(3):218-223LIANMingleiꎬXIEJunꎬWUWenfangꎬetal.Processstudyonmicrowave-assistedentrainedflowgasification[J]CoalScienceandTechnologyꎬ2018ꎬ46(3):218-2230 引 言煤气化在煤化工中占有巨大的比例ꎬ气化设备从移动床、流化床向气流床发展[1]ꎮ气流床煤气化具有生产能力大、碳转化率高及合成气中不含焦油、甲烷和酚等优越性ꎮ近年来国内外学者进行了大量812连明磊等:微波辅助气流床煤气化工艺研究2018年第3期关于气流床煤气化方面的研究ꎬ主要技术有:①采用水煤浆进料的Texaco气化技术ꎬ华东理工大学多喷嘴对置技术ꎬ西北化工研究院多元料浆气化技术和清华大学非熔渣-熔渣分级气化技术等ꎮ②采用干煤粉进料的Shell气化技术、GSP气化技术、神华宁夏煤业集团煤气化技术和西安热工院两段干煤粉气化技术等[2]ꎮ以上技术的共同缺点是:对煤种及原料煤质量要求苛刻ꎬ特别是灰熔点等参数对气化过程影响巨大[3]ꎻ耗氧量巨大[4]ꎻ二氧化碳排放量巨大[5]ꎻ能源利用率低[6-7]ꎮ基于此ꎬ一些新型的煤气化技术特别是煤的微波热解技术得到了极大关注与研究ꎮ煤的微波热解技术具有速度快ꎬ兰炭生产效率高ꎬ焦油收率高ꎬ尾气中氢气、一氧化碳和甲烷等有价成分含量高等优点[8]ꎮ但煤的微波热解技术的缺点也是明显的:气化煤种仅限于低变质煤ꎬ气化率低ꎬ且能耗高ꎬ导致其反应床层仅限于固定床ꎮ究其原因ꎬ是由于煤吸收微波的能力有限ꎬ在微波场中难以达到理想的气化温度[9-10]ꎮ若预先制备一种机械强度好、能剧烈吸收微波的吸波剂ꎬ利用吸波剂在微波场中吸收、传递热量来稳定气流床气化温度ꎬ其优点是明显的:①可通过改变吸波剂与煤的配比来灵活控温ꎬ以此解决对煤种要求问题[11-12]ꎻ②由于有微波辅助热源及吸波剂提高气化温度ꎬ可随意改变气化剂的汽氧比来调控水煤气组成ꎻ③高温环境下变换反应与甲烷化反应均向左移动ꎬ导致CO2、H2、CH4含量均减小ꎬCO含量增大[13-14]ꎬ且随温度升高ꎬ反应时间缩短ꎬ混入反应器中的空气减少ꎬ导致N2与O2含量也减小[15-16]ꎻ④以清洁高效的微波能辅助煤本身的热值来完成气化过程ꎬ提高了煤气热值[17-18]ꎮ基于此ꎬ笔者首先制备MnO2基吸波剂ꎬ将吸波剂与煤以一定配比混合均匀后以低温低压饱和水蒸气为气化剂ꎬ以微波为气流床辅助热源制水煤气ꎬ通过正交试验确定了以微波能耗为指标的最佳工艺条件ꎬ研究了气化温度、气化煤用量等对气化效果的影响ꎬ以期为无烟煤、烟煤和褐煤等典型煤种的气流床气化提供技术支持ꎮ1 试 验11 仪器与试剂试验所用仪器有:WP800型格兰仕家用微波炉、特制石英玻璃反应器、FA1004型电子天平、WRP-100型铂铑-铂热电偶和XMT-101型温度控制仪、GJ-3A型制样机、XL-V型马弗炉、HR-3A型灰熔点测定仪、DZFZ-6D型蒸汽发生器、CN61M/1903型奥氏气体分析仪ꎮ试验所用煤样有:无烟煤(灰熔点1257℃ꎬ碳含量73.9%)ꎻ烟煤(灰熔点1278℃ꎬ碳含量65.4%)ꎻ褐煤(灰熔点1301℃ꎬ碳含量51.6%)ꎮ12 吸波剂制备天然MnO2(化学纯)在温度90℃、浓度2.5mol/L的HNO3中浸渍10hꎬ然后于室温下在质量分数0.5%的Fe(NO3)3中浸渍12hꎬ陈化24h并于110℃恒温30min后在1100℃下焙烧脱氧2hꎬ冷却、筛分制得0.45mm(40目)MnO2基专用吸波剂ꎬ可反复使用ꎮ13 气化工艺流程微波辅助气流床煤气化工艺如图1所示ꎬ将煤与吸波剂以一定配比充分混匀后装入石英玻璃反应器ꎬ绝对压强0.6MPa(158.7℃)的饱和水蒸气通过石英玻璃筛板进行气流床煤气化ꎬ反应器多支并联操作ꎬ热电偶插入反应器中部测温ꎬ粗煤气出口处喷淋氨水(加少量1ꎬ4-萘醌-2-磺酸铵)急冷气体将温度降至600℃以下并脱硫ꎬ气体中夹带的液态熔渣进入水封槽快速固化成粒状ꎬ产生的水蒸气及热水的热量回收利用ꎮ图1 微波辅助气流床煤气化工艺Fig1 Microwave-assistedentrainedflowgasificationprocess2 结果与讨论21 各气化因素对微波能耗的影响将筛分出的0~1mm、1~2mm、2~3mm、3~4mm、4~5mm五种粒径的无烟煤(烟煤、褐煤)按质量分数各20%混合均匀ꎬ以下试验均以该混合物作为气化用无烟煤(烟煤、褐煤)ꎮ以蒸汽发生器产生9122018年第3期煤炭科学技术第46卷的绝对压强0.6MPa(158.7℃)的饱和水蒸气为单一气化剂ꎬ按不同配比在电子天平上称取气化用煤与吸波剂共100g在图1所示的流程中气化ꎮ选取微波功率、煤与吸波剂质量比、反应器直径、水蒸气流量为因素ꎬ测定完全气化时间ꎬ以单位质量煤气化能耗为指标ꎬ列出L9(34)正交表进行试验ꎬ结果见表1ꎬ其中反应器3支并联ꎬ单支反应器装料33.3gꎮ表1 微波辅助气流床煤气化正交试验结果Table1 Theorthogonaltestresultsofmicrowave-assistedentrainedflowgasificationprocess试验编号微波功率/W煤与吸波剂质量比反应器直径/mm水蒸气流量/(Ls-1)完全气化时间t/s(气化率ø≥99%)单位质量煤气化能耗/(kJkg-1)15282∶1101.429.4232.725283∶1202.235.5249.935284∶1303.073.1482.546802∶1203.021.6220.256803∶1301.437.9343.666804∶1102.221.3181.178002∶1302.223.7284.388
本文标题:微波辅助气流床煤气化工艺研究
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