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不同污泥龄对活性污泥系统处理各种药物的影响杨程1,郭劲松1,BelindaS.M.Sturm2,RachaelF.Lane2,CraigD.Adams2,RayE.Carter2(1.重庆大学城市建设与环境工程学院,重庆400045;2.美国堪萨斯大学土木建筑与环境工程学院,美国)摘要:运行4个实验室规模(3L)的序批式活性污泥反应器(SBR),其污泥龄(SRT)分别为2、8、14、20d。批次摇瓶试验通过设置3个工况(正常运行、加入生物抑制剂、无微生物)来讨论5种污泥(4个SBR和当地污水处理厂)对浓度为5μg/L的10种药物的处理效果,以及在一个运行周期(8h)中吸附作用、生物降解作用和挥发损失的去除贡献。试验结果显示,对乙酰氨基酚、咖啡因基本能被去除,去除率在60%以上,立痛定、磺胺甲恶唑能被部分去除,去除率为30%~55%;降固醇酸、林肯霉素、甲氧苄啶的处理效果不好,去除率<15%。在相同污泥浓度下进行的摇瓶试验结果表明,对4种磺胺类药物的去除率为20%~60%,磺胺甲恶唑、磺胺间二甲氧嘧啶、磺胺甲基嘧啶主要依靠吸附作用去除,磺胺嘧啶则是依靠生物降解作用去除。从单因素方差分析可知,对磺胺类药物的去除效果与污泥龄有着显著的关系(p<0.02)。关键词:活性污泥系统;磺胺类抗生素;污泥龄;药物中图分类号:X703文献标识码:C文章编号:1000-4602(2012)13-0099-05基金项目:国家水体污染控制与治理科技重大专项(2009ZX07104-002、2009ZX07104-003)ImpactofSludgeRetentionTimeonPharmaceuticalsRemovalinActivatedSludgeSystemYANGCheng1,GUOJin-song1,BelindaS.M.Sturm2,RachaelF.Lane2,CraigD.Adams2,RayE.Carter2(1.SchoolofUrbanConstructionandEnvironmentalEngineering,ChongqingUniversity,Chongqing400045,China;2.DepartmentofCivil,EnvironmentalandArchitecturalEngineering,UniversityofKansas,USA)Abstract:Foursequencingbatchreactors(SBR)wereoperatedwithsludgeretentiontime(SRT)of2,8,14,and20d.Inbatchexperiments,threeconditions(normaloperation,additionofinhibitorsandnomicroorganismspresence)wereusedtoinvestigatetheimpactoffivekindsofsludges(WWTPandSBRwithSRT=2,8,14and20d)ontheremovaloftenpharmaceuticalsof5μg/L.Therespec-tivecontributionsofbiosorption,biodegradationandvolatilizationlossinanoperationcycleof8hwerestudied.Theresultshowedthatatleast60%ofacetaminophenandcaffeinewereremoved,30%to55%ofcarbamazepineandsulfamethoxazolewereremoved,andatmost15%ofclofibricacid,lincomycinandtrimethoprimwereremoved.Underthesamesludgeconcentrations,thebatchexperimentsshowedthattheremovalratesofthefoursulfonamideswere20%to60%,theremovalofsulfamethoxazole,sulfadim-·99·第28卷第13期2012年7月中国给水排水CHINAWATER&WASTEWATERVol.28No.13Jul.2012ethoxineandsulfamerazinedependedmainlyonbiosorption,andtheremovalofsulfadiazinedependedmainlyonbiodegradation.One-wayANOVAstatisticaltestshowedthattheremovalofeachsulfonamidewassignificantlyaffectedbytheSRT(p<0.02).Keywords:activatedsludgesystem;sulfonamideantibiotics;SRT;pharmaceuticals现有的研究数据表明,人类和动物所使用的大部分药物常常未经代谢便排出体外进入下水道[1,2]。污水处理厂是受纳体,但是其对许多药物的处理效果并不好,造成大量残余药物进入自然水体,从而引发潜在危害[3,4]。目前国内外的研究主要集中在抗生素的污染现状[5]以及污水处理厂各个处理设备的处理效果上[6],而且研究结果表明污水处理厂并不能完全去除抗生素类药物[7],然而关于如何优化工艺以提高处理效果的相关报道还相对较少。中国是各种药物的生产和使用大国,抗生素滥用现象非常严重,笔者针对目前国内外文献报道中最常用的10种药物,探寻活性污泥系统优化方向,研究不同污泥龄对活性污泥系统处理各种药物的影响。1材料与方法1.1反应器运行本试验共构筑4个污泥龄(SRT)分别为2、8、14和20d的序批式活性污泥反应器(SBR),共运行了470d。装置使用长宽比为0.5的有机玻璃制成,污泥体积为3L;每个运行周期为8h,分别为进水和厌氧阶段1h(使用磁力搅拌器搅拌)、好氧阶段6h(空气流量为3L/min)、沉淀50min、排水10min;体积交换比为0.5,故水力停留时间为16h。反应器的运行由可编程式定时器控制,使用蠕动泵进行进水、排水和排泥。进水COD浓度为(420±60)mg/L,C∶N∶P为100∶5∶1(质量比)[8]。活性污泥取自劳伦斯市某污水处理厂,污泥取回后放入SBR反应器中并用人工配水进行驯化,经过一周的时间,将4个SBR反应器的污泥混合均匀后再重新分配,驯化期结束,开始正式培养。反应器运行参数如表1所示,培养开始后33~410d,污泥龄分别为8、14和20d的3个SBR反应器基本运行稳定,临近批次试验时污泥龄为2d的反应器发生丝状菌膨胀,对COD的平均去除率稳定在(87±7.4)%,对氨氮的平均去除率稳定在(91±10)%。表1反应器运行参数Tab.1Operationcondition项目SRT=2dSRT=8dSRT=14dSRT=20dMLSS/(g·L-1)0.36(0.148)1.15(0.31)1.61(0.20)1.93(0.39)SVI/(mL·g-1)711(1084)132(38)108(26)136(40)COD去除率/%87(7.4)88(7.5)88(7.9)87(7.9)NH+4-N去除率/%91(10)95(7.6)96(7.9)97(6.0)TN去除率/%66(12)58(17)55(19)58(17)出水NO-2-N/(mg·L-1)4.9(2.2)3.0(1.7)3.0(1.9)2.7(1.5)出水NO-3-N/(mg·L-1)1.1(0.5)5.5(1.7)6.0(2.0)6.1(1.8)PO3-4-P去除率/%45(27)37(30)34(35)40(27)注:括号内数值为标准偏差。1.2不同SRT反应器处理药物批次试验对乙酰氨基酚(ACMP)、咖啡因(CAF)、立痛定(CARB)、降固醇酸(CFBA)、林肯霉素(LINC)、甲氧苄啶(TRMP)、磺胺甲恶唑(SMXL)是目前污水厂进水中最常见的药物,本部分试验目的在于研究不同SRT的活性污泥系统对不同药物的处理效果,以及生物吸附、生物降解和挥发对去除的贡献。为了后续研究的顺利进行,在不影响反应器运行的前提下,批次试验将分别收集不同反应器的污泥,并置入烧瓶内模拟反应器的运行。每个烧瓶的反应容积为100mL,即50mL污泥和50mL人工配水。收集足够一次试验使用的4个反应器的污泥和当地污水处理厂的污泥(SRT=5d,下同),浓缩一倍待用。试验共分三个工况:①模拟加入药品后的常规活性污泥处理过程,50mL污泥、50mL人工配水和加入一定量的药物(最终浓度为5μg/L);②加入生物抑制剂羰基氰化物间氯苯腙(CCCP,浓度为50μmol/L)·001·第28卷第13期中国给水排水.watergasheat.com的活性污泥处理过程,为验证CCCP对细胞新陈代谢的抑制作用,进行了不同CCCP浓度下活性污泥的耗氧速率(OUR)试验,可知随着浓度的增加CCCP能明显抑制细胞新陈代谢的能力,在浓度为50μmol/L下能基本抑制细胞的新陈代谢;③空白样,污泥中只加入去离子水和一定浓度的药物,用于研究药物的挥发损失。整个批次试验完整模拟反应器的一个周期,包括1h的缺氧混合阶段、6h的好氧阶段、50min的沉淀阶段,时间从污泥加入50mL配水和相关药物后开始计时,将在分别注入药物时和沉淀结束后取样,过滤后用LC-MS-MS分析。1.3相同污泥浓度下处理磺胺类药物批次试验磺胺类药物:磺胺甲恶唑(SMXL)、磺胺甲基嘧啶(SMRN)、磺胺嘧啶(SDZN)、磺胺间二甲氧嘧啶(SDMX)。本部分试验目的在于研究相同污泥浓度下不同SRT的活性污泥系统对4种磺胺类药物的处理效果,以及生物吸附、生物降解和挥发对去除的贡献。为了后续研究的顺利进行,在不影响反应器运行的前提下,批次试验将分别收集不同反应器的污泥,并置入烧瓶内模拟反应器的运行。收集足够一次试验使用的4个反应器的污泥和当地污水厂的污泥,浓缩到MLSS为2g/L待用。其余步骤同1.2节。1.4测试方法各种药物的储备液浓度为1000或10mg/L(SDZN),并避光储存在-4℃环境中,储存时间不超过一个月。所有水样上机前均需用0.2μm尼龙滤膜过滤,过滤后浓度损失不超过30%,可以满足要求。在测试磺胺类药物时,内标物质磺胺甲恶唑-D4将在过滤后上机前定量加入。HPLC-MS-MS条件:HPLC型号为LC-20AB和自动进样器型号为SIL-20A,使用LunaC18(2)column、(150mm×3.0mm)、3μm的色谱柱进行磺胺类药物的组分分离,使用LunaC18(2)column、(150mm×4.60mm)、3μm的色谱柱进行其他药物的组分分离。流动相:0.1%甲酸的水溶液(A)和0.1%甲酸的乙腈溶液(B),流速为0.4mL/min,进样量为25μL。质谱型号为API4000Q。ESI源使用高纯氮气,MS运行参数见文献[9]。ESI正离子模式的梯度洗脱条件:0~3min采用95%的B溶液和5%的A溶液进行洗脱,3~15min时A溶液线性增加到100%(B溶液线性降低为零),然后保持该条件洗脱1.5min,16.5~18min时B溶液再线性增加到95%、A溶液线性降低到5%;ESI负离子模式的梯度洗脱条件:0~1min采用95%的B溶液和5%的A溶液进行洗脱,1~3min时A溶液线性增加到100%(B溶液线性降低为零),然后保持该条件洗脱5min,8~13min时B溶液再线性增加到95%、A溶液线性降低到5%。2试验结果与讨论2.1不同SRT反应器处理药物批次试验不同SRT反应器对药物的处理效果见表2。表2不同SRT反应器对药物的处理效果Tab.2TreatmenteffectofpharmaceuticalsatdifferentSRTs%项目AC
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