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自旋电子学导论Introductionofspintronics张裕恒童伟国家强磁场科学中心中国科学技术大学I§1磁电阻效应……………………………………………………21.1正常磁电阻效应…………………………………………………21.2铁磁金属的磁电阻效应…………………………………………31.3磁性金属多层膜的巨磁电阻效应………………………………41.4颗粒膜,间断膜以及纳米固体的GMR效应………………81.5自旋极化及隧道巨磁电阻效应(TMR)…………………………91.6其他磁阻效应体系………………………………………………10§2样品制备………………………………………………………122.1多晶陶瓷…………………………………………………………122.2单晶………………………………………………………………132.3薄膜………………………………………………………………14§3钙钛矿锰氧化物的物理性质………………………………163.1庞磁电阻(CMR)效应…………………………………………163.2晶体结构…………………………………………………………193.3电子结构和双交换作用…………………………………………223.4磁结构……………………………………………………………243.5磁输运行为………………………………………………………273.6各种掺杂效应及电-磁-结构相图……………………………333.7电荷有序,轨道有序,自旋序…………………………………45II3.8相分离……………………………………………………………503.9层状锰氧化物性质………………………………………………543.10锰氧化物理论研究……………………………………………59§4钴氧化物的磁性和输运性质……………………………674.1钴氧化物CMR效应的发现……………………………………674.2晶体结构…………………………………………………………684.3电子结构与自旋态………………………………………………684.3磁性和输运行为…………………………………………………70§5应用与技术…………………………………………………74§6小结…………………………………………………………76参考文献……………………………………………………………761磁电阻效应的稀土钙钛矿氧化物自1993年在钙钛矿锰氧化物薄膜中发现超大巨磁电阻效应(CMR),近10年来,该体系得到了广泛而深入的研究,至今仍是凝聚态物理方向的一个重要课题。这首先在于其广泛的应用背景,如信息存储领域中的磁记录,磁随机存储,以及在磁传感器,磁致冷上的应用,都非常令人瞩目。此外,这种材料体系中蕴含着丰富的物理内容,如磁相变伴随着导电性转变,双交换作用以及Jahn-Teller效应,自旋序,电荷序,轨道序,晶格效应,以及它们之间的相互耦合等等,都在该体系中充分体现出来。这种复杂性正是物理研究者们的探求兴趣所在。同样的钙钛矿氧化物,Co-基体系也表现出CMR效应。对这一体系的研究主要基于多变的Co自旋态现象。磁阻效应的发现,更激起了对该体系研究的兴趣。Co系与Mn系的不同之处在于二者的电子结构和自旋配置不一样。这使得Co系的导电行为及磁性具有自己的独特之处。2§1磁电阻效应所谓磁电阻(MR),即磁致电阻,是指电阻率ρ在外加磁场H下所产生的变化;若电阻增大即为正磁阻效应,减小则为负磁阻效应。通常其变化量Δρ的大小不仅依赖于磁场的大小,也和材料中电流与磁场的方位有关,即不同的H和J的夹角,其磁阻效应是不一样的。一般存在两种磁阻效应:径向磁阻效应Δρ∥=ρ∥(H)-ρ∥(0),对应于磁场平行于电流方向;横向磁阻效应Δρ⊥=ρT(H)-ρT(0),对应于磁场垂直于电流方向。当然对于薄膜材料,还有第三种位形,即H即垂直电流方向又垂直膜面,表示为Δρ⊥=ρ⊥(H)-ρ⊥(0)。[1]1.1正常磁电阻效应[2]正常磁致电阻效应(OMR)为普遍存在于所有金属(如Au,Cu等)以及半导体,合金中的磁场电阻效应[3,4],它来源于磁场对电子的洛伦兹力。该力导致载流子运动发生偏转或螺旋运动,使得载流子受到更多的非弹性散射(来自晶格以及各种无序势),损失能动量,减小了平均自由程,从而使电阻升高。磁场对传导电子的作用不仅使纵向电阻增加,同时亦产生了一个正比于磁场的Hall电阻,即横向电阻。对于正常的非铁磁性金属,其OMR一般是相当小的。一般来说,OMR的特点是:(1)()00ρρρ−=HMR0。(2)各向异性,但Tρρ∥0。(3)磁场不高时,MR~H2。(4)不饱和性。金属Bi有较高的OMR。Bi薄膜在1.2Tesla下,MR~7—22%[5],Bi单晶在低温下可达102—103%[6]。半导体也有较大OMR,并已开发成商品化的磁电阻传感器。如InSb-NiSb共晶材料,当B=0.3Tesla时,室温MR~200%[7]。在居里点以下的铁磁金属中,具有与自发磁化强度Ms相应的内场μ0Ms。例如Fe的内场高达2.1Tesla,故铁磁金属的零外场电阻率中已包括了内场引起的OMR。31.2铁磁金属的磁电阻效应[1,2]在铁磁性金属(如Fe,Co)以及合金(如FeNi合金)当中也可以观察到明显的磁阻效应,如图1-1(a)所示。但一般Δρ∥总是正的,而ΔρT总是负的,多数材料ρTρ∥,这正好与OMR相反,而且在适当大的磁场下它们都将趋向饱和。因此铁磁金属电阻率各向异性的主要机制不是Ms的内场μ0Ms引起的OMR所致。实际上铁磁金属总磁电阻的来源有二,即磁场直接引起的OMR及磁场使磁化状态变化引起的磁电阻。磁化可分为技术磁化及顺行过程。相应地有各向异性磁电阻和顺行磁电阻。故原则上,MR=AMR+PMR+OMR。其中各向异性磁电阻AMR与技术磁化相应,即与从退磁状态到趋于磁性饱和的过程相应的电阻变化,磁电阻有Δρ∥=ρ∥-ρ(0)及ΔρT=ρT-ρ(0),若退磁状态下磁畴为各向同性分布,略去畴壁散射的变化对磁电阻的少量贡献,则ρ(0)为其平均值ρav=(ρ∥+2ρT)/3,则AMR常定义为00//0//ρρρρρρρTTAMRΔ−Δ=−=。顺行磁电阻PMR对应于外加磁场使畴中的磁化强度超过Ms的过程,称为顺行过程;MMs的情况使电阻率比自发磁化状态下的数值更低,故PMR0。AMR效应强烈地依赖自发磁化的方向,它是由于铁磁性磁畴在外磁场下各项异性运动所造成的[8]。对Fe和Co,在5K温度下,AMR约为1%,坡莫合金约为15%。坡莫合金的饱和场特别小约10Oe,室温下AMR=2%,因此在应用上比较有利[9]。图1-1(a)铁磁合金中的AMR效应示意图。(b)金属多层膜GMR示意图。[1]41.3磁性金属多层膜的巨磁电阻效应(GMR)[2,10]八十年代,由于摆脱了以往难以制作高质量的纳米尺度样品的限制,金属超晶格成为人们十分感兴趣的研究前沿。研究者们对这类人工材料的制备以及磁有序,层间耦合,电子输运,量子限域等性质进行了广泛的研究。1986年Grunberg等人发现在“Fe/Cr/Fe”三明治结构中,Fe层之间可以通过Cr层进行交换作用,当Cr层在合适的厚度时,两Fe层之间存在反铁磁耦合[11]。在此基础上,1988年Baibich等人研究了在(001)GaAs基片上用分子束外延(MBE)生长的单晶(001)Fe/Cr/Fe三层膜和(Fe/Cr)超晶格的电子输运性质[12]。结果发现当Cr层的厚度为9Å时,在4.2K下20kOe的外磁场可以图1-2Fe/Cr多层膜在T=4.2K时的磁电阻磁场关系。测量电流和磁场方向都沿着层面(110)轴。[12]克服反铁磁层间耦合而使相邻Fe层磁矩方向平行排列,而此时电流方向平行于5膜面的电阻率下降至不加外磁场(即相邻Fe层磁化矢量反平行排列)时的一半,磁电阻值MR(%)=Δρ/ρHs=(ρ0-ρHs)/ρHs高达100%,其值较人们所熟知的FeNi合金各向异性磁电阻效应约大一个量级,故命名为巨磁电阻效应(GMR),如图1-2所示。更新的结果表明(Fe/Cr)超晶格的磁电阻效应在低温1.5K甚至还可以更高至220%[13]。GMR是否是单晶(Fe/Cr)超晶格所独具的特性?此后不久Parkin等人发现用较简单的溅射方法制备的多晶Fe/Cr/Fe三层膜和(Fe/Cr)多层膜同样有巨磁电阻效应[14,15],其中后者在室温和低温4.2K的GMR值分别为25%和110%。在随后的几年中,以Parkin为杰出代表的世界各国物理学工作者发现在各种铁磁层(Fe,Ni,Co及其合金)和非磁层(包括3d、4d以及5d非磁金属)交替生长而构成的磁性多层膜中,许多都具有巨磁电阻效应[16-19],其中尤以多晶(Co/Cu)多层膜的磁电阻效应昀为突出,在低温4.2K和室温时的GMR值分别为130%和70%,所加饱和磁场约为10kOe[20,21]。(Co/Cu)多层膜室温的GMR远大于多晶(Fe/Cr)多层膜的值,也大于大多数由铁磁合金和非磁元素组成的多层膜的值,仅在一定Fe含量的(CoFe/Cu)多层膜中,其磁电阻值比(Co/Cu)多层膜的有所增加[22]。不同于各向异性磁电阻效应,磁性金属多层膜的巨磁电阻效应与磁场的方向无关,是各向同性的(但事实上由于退磁因子的不同,通常ρ∥和ρT稍有差别,典型的结果如图1-1(b)示意),它仅依赖于相邻铁磁层的磁矩的相对取向,而外磁场的作用不过是改变相邻铁磁层的磁矩的相对取向,这说明电子的输运与电子的自旋散射有关。我们知道,在与自旋相关的s-d散射中,当电子的自旋与铁磁金属的自旋向上的3d子带(即多数自旋)平行时,其平均自由程长,相应的电阻率低;而当电子的自旋与铁磁金属的自旋向下的3d子带平行(即反平行于多数自旋)时,其平均自由程短,相应的电阻率高。因此基于双电流模型可以对多层膜巨磁电阻效应的作简单的定性解释。图1-3给出了磁性多层膜GMR效应的简明图象:在零场下,相邻铁磁层的磁距反铁磁耦合,在一个铁磁层中受散射较弱的电子(即其自旋方向平行于多数自旋子带电子的自旋方向)进入另一铁磁层中必定遭受较强的散射(在这一层其自旋方向与少数自旋子带电子的自旋方向平行),故从整体上说,所有电子都遭受较强的散射;外加磁场时,使相邻铁磁层的磁矩趋于平行,自旋向上的电子在所有铁磁层中均受到较弱的散射,相当于自旋向上的电子构成了短路状态,因此电阻较小。6磁性层非磁性层M(a)(b)(c)(d)图1-3磁性金属多层膜中GMR效应产生的简明物理图象:(a)对应于H=0的状态,此时层间是AFM耦合的,处于高阻态;(b)对应于H=Hs(饱和场)态,此时层间是FM耦合的,处于低阻态;(c)相应于高阻态时的电阻网络图;(d)相应于低阻态时的电阻网络图。其中,rR。[2]Parkin等人还在Co/Cu超晶格中发现GMR随中间层厚度的变化发生周期性振荡,其振荡周期约为1nm,如图1-4所示[21]。这种GMR数值随非磁层厚度变化而周期性振荡的现象,这种现象已成为多层膜系统GMR的特征。对此P.Bruno等人[23]采用铁磁层间的RKKY耦合表达式,并考虑到实际的Cu,Ag,Au等费米面,作了具体的理论计算,如果考虑到铁磁层内自旋分布的不连续性以及层厚的不连续性,则可发现这种层间铁磁性耦合将发生周期性变化,而且其周期约为5-6个单分子层(ML),与Co/Cu,Fe/Cu的实验结果一致。因此这种GMR效应随非磁性中间层厚度的变化而发生的周期性振荡现象可以理解为层间耦合的周期性振荡所致。Unguris等人[24]用具有极性分析的扫描电子显微镜(SEMP)直接观测到非磁性层为尖楔状的M/NM/M夹层膜的层间耦合,随着尖楔厚度的渐变可以直观地看到铁磁-反铁磁交迭振荡现象。Johnson等人[25]的7实验结果也直接证实了上述理论预言,此外还发现这种层间耦合的周期性还强烈地依赖于晶体结构,即与多层膜的拓扑结构是直接相关的。图1-4Co/Cu多层膜的ΔR/R与Cu层厚度tCu的关系曲线。[2]对于多层膜中GMR效应的理论解,昀先Ca
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